SS 2016 Donnerstag, 10 Uhr c.t. PH II 127, Seminarraum E11 Dr. Birgitta Bernhardt, Dr. Wolfram Helml Ultrakurzzeitphysik.

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SS 2016 Donnerstag, 10 Uhr c.t. PH II 127, Seminarraum E11 Dr. Birgitta Bernhardt, Dr. Wolfram Helml Ultrakurzzeitphysik II Prof. Reinhard Kienberger PD. Hristo Iglev Lehrstuhl für Laser und Röntgenphysik E11

Ultrakurzzeitphysik II: Inhalt 1.Laser 2.Dauerbetrieb, Impulsbetrieb I: Güteschaltung, aktive Modenkopplung 3.Impulsbetrieb II: Verschiedene Methoden für passive Modenkopplung 4.Optische Impulskomprimierung, Femtosekunden-Oszillatoren, Laser- Verstärker 5.Propagationseffekte, effektive Impulsdauer, Phasenverschiebungen höherer Ordnungen 6.Messtechniken für Impulsdauer und spektrale Phase: Autokorrelationsmessung, Frequency-Resolved Optical Gating (FROG) und Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction (SPIDER) 7.Attosekunden-Physik I: Erzeugung Hoher Harmonischer 8.Attosekunden-Physik II: Charakterisierung einzelner Attosekunden-Impulse (Streak Kamera) 9.Röntgenlaser: Synchrotron & Freie Elektron Laser 10.Anwendung von Attosekunden-Lichtimpulsen in UKZ-Physik 2

Exkursion zum Deutschen Elektronen-Synchrotron DESY 3 Besichtigung des Freien Elektronenlasers FLASH Termin wird gesucht (Tunnel soll begehbar sein…) Besichtigung der Baustelle für den Europäischen Röntgen-FEL (XFEL)

Wiederholung allgemein

Geometrische Optik, Strahlenoptik Fermat´sche Prinzip: Optische Strahlen, die zwischen A und B propagieren, folgen einem Pfad, auf dem das Licht die kürzeste Zeit benötigt. paraxialen Näherung 5 Matrizenoptik:

Gaußsche Strahlen Strahlradius: Radius der Wellenfront: konfokaler Parameter, z R : Rayleigh-Länge 2w 0 : Srahltallie Strahldivergenz F(r) Phase: Planare Welle Wellenfront-Krümmung Guoy Phase 6

Optische Resonatoren 7 W. Demtröder, Laserspektroskopie 1, Springer

Optische Resonatoren Eigenfrequenzen: ν m,0,0 ν m,0,1 ν m,1,1 ν m,0,2 ν m,2,0 Finesse: 8

Elektromagnetische Optik: Polarisation und Doppelbrechung komplex Jones-Vektor zur Beschreibung der Polarisation Polarisation und Jones-Vektoren: M  Jones-Matrix  C  C | | 9 λ/4 Platte Linear-Polarisator Optischer Isolator

Elektromagnetische Optik: Polarisation und Doppelbrechung Doppelbrechung relative Dielektrizität isotrop uniaxial Einachsige Kristalle 1.Fall: n   n 1  n 2  n 3  n ||  positiver Kristall 2.Fall: n ||  n 1  n 2  n 3  n   negativer Kristall biaxial 10 Materialnono nana n a - n o Kalkspat1,65841, ,1720 Quarz1,54421, ,0091 Wassereis1,3091,313+ 0,004

Nichtlineare Optik Nichtlineare Wellengleichung: NL-Wellengleichung + SVAA → Gekoppelte nichtlineare Wellengleichungen Für alle Frequenzen ω j Materialgleichung: = P L = P NL mit: Physikalische Bedeutung von χ 11

Nichtlineare Optik Nichtlineare optische Tensor: 18 unabhängige Elemente - 27 Elemente Symmetrie Gründe Erzeugung der zweiten Harmonischen: Gekoppelte NL Wellengleichungen: Kleine Konversionen: Große Konversionen: 12

Parametrische Verstärkung Bei exakte Phasenanpassung, g = Γ  Bei kleine Konversionen: Γ L << 1  Große Konversionen: Bei kleiner Konversionen  Verstärkte Bandbreite: δω2δω2 Gain δω2-δω2- δω2+δω2+ 0 Δk = 0, ω 2 = ω 20 FWHM Bei großer Konversionen  Δk = 2(Γln2/L) ½ mit 13

Parametrische Oszillatoren und Verstärker Prinzip: spektral breiter, linear gestreckter (chirped) Signal-Impuls ist verstärkt durch leistungsfähiger, spektralschmaler Pump-Impuls mit gleiche Dauer. OPCPA: Optical Parametric Chirped Pulse Amplifier 14 Pump at 532 nm

15 NOPA: noncollinear OPA αβ y x θ 15

χ (3) – Effekte NL Suszeptibilität 3. Ordnung χ (3) Nichtlineare Brechungsindex Nichtlineare Phasenverschiebung: Selbstdefokussierung (n 2 <0): Selbstfokussierung: Kerr-Linse n 2 >0 16

χ (3) – Effekte: SPM spectrum [nm] intensity A. L. Cavalieri et al, New J. Phys. 9, 242 (2007); E. Goulielmakis et al, Science 317, 769 (2007) delay [fs] normalized intensity pulse duration < 3.5 fs pulse energy > 0.4 mJ < 1.5 cycles > 0.1 TW Selbstphasenmodulation 17

18 Faseroptik Faser-optische Telekommunikation Step-index Faser (Muli mode) Gradient-index Faser (Multi mode) Step-index Faser (Single Mode) Anzahl der Moden M ~ 4V 2 /  2 ~ 0.4V 2 Faserparameter V 18

Impulsausbreitung in Glasfasern Dominante Nichtlinearität in Glasfasern  optische Kerr Effekt nichtlineare Schrödinger Gleichung  + slowly-varying amplitude approximation Dispersion Nichtlinearität Impulsausbreitung bei δ > 0 und k 2 < 0  Optische Solitonen Impulsverbreiterung wird durch das Zusammenspiel von Dispersion und nichtlinearen Effekten eliminiert. mit „Soliton Bedingung“ Lösung: wenn: 19

Semiklassische Theorie von Licht-Materie WW Wellenfunktion Perturbativer Ansatz Reihenentwicklung Zustand m → Zustand n aus Schrödinger Gl. resonante Anregung Auswahl Übergang „nach oben“ ODER „nach unten“ Rotating wave approximation!!! Aus Schrödinger Gl. Übergangswahrascheinigkeit |k>  |k+1> Perturbativer Ansatz für die Quanten-Übergangswahrscheinlichkeit Im Langzeit-Limit: Fermis Goldene Regel 20

Wiederholung Laser

Absorption von Licht

Spontane Emission Die Atome im angeregten Zuständen zerfallen nach einer gewissen Zeit wieder in den Grundzustand, auch genannt als spontane Emission. Die dabei freiwerdende Energie kann als Lichtquant abgestrahlt werden, allerdings nicht notwendigerweise in Ausbreitungsrichtung der einfallenden Welle, sondern in eine beliebige Raumrichtung.

Absorption - Spontane Emission

Stimulierte/induzierte Emission Stimulierte Emission ist der Übergang eines Atoms/Moleküls von einem höheren zu einem tieferen Energiezustand unter Aussendung eines Photons, wird aber im Gegensatz zur spontanen Emission durch Licht angeregt. Sie besitzt daher eine Übergangswahrscheinlichkeit, die mit der Strahlungsintensität zunimmt.

Stimulierte/induzierte Emission Stimulierte Emission (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation) erfordert Besetzungsinversion. Es müssen durch den sogenannten Pumpprozess mehr Atome im höheren Zustand sein als im unteren. Die Besetzung nennt man invertiert, da im thermischen Gleichgewicht immer der tiefere Zustand stärker besetzt ist (d.h. größere Wahrscheinlichkeit) als der energetisch höhere (Boltzmann-Verteilung).

Übergangswahrscheinlichkeit Die Übergangsrate von Zustand in den Zustand kann geschrieben werden als: Das ist Fermis Goldene Regel

Übergangswahrscheinlichkeit Die Übergangsrate von Zustand in den Zustand kann geschrieben werden als: Das ist Fermis Goldene Regel 1.) Der Übergang findet statt, wenn die Frequenz der Perturbation in Resonanz mit dem System ist. 2.) Die Übergangswahrscheinlichkeit ist proportional zum Betragsquadrat des Perturbations-Matrixelements. 3.) Nachdem H ein hermitescher Operator ist |H km | 2 = |H mk | 2, ist die Wahrscheinlichkeit für Absorption und stimulierte Emission die selbe.

Absorption und stimulierte Emission das relevante Übergangs-Matrixelement: μ km - elektrisches Dipol-Matrixelement θ Winkel zwischen den Vektoren E 0 und μ km. Fermis Goldene Regel  Wenn W mk = 0, ist der Übergang dipol-verboten. 30

Übergangswahrscheinlichkeit Stimulierte Emission besitzt eine Übergangswahrscheinlichkeit, die mit der Strahlungsintensität zunimmt. mit dem Wirkungsquerschnitt: Photonenfluss!

Absorption und stimulierte Emission Wegen Linienverbreiterung: δ(ω – ω mk )  g(ω – ω 0 ) Wenn g(ω – ω 0 ) für alle Atome dieselbe ist  homogene Verbreiterung (Stoßverbreiterung, Sättigungsverbreiterung bei hoher eingestrahlter Intensität). Inhomogene Verbreiterung: die Resonanzfrequenz ω 0 ’ ist für die einzelnen Atome leicht verschoben um die zentrale Frequenz ω 0. Dopplerverbreiterung, Flugzeitverbreiterung bei Wechselwirkungszeiten, die kürzer als die natürliche Lebensdauer sind (z. B. wenn die zu vermessenden Teilchen den Laserstrahl mit hoher Geschwindigkeit kreuzen).

Atomare Übergänge Die Anzahl der Absorptions- und stimulierten Emissionsprozesse pro Volumen und Zeit: Absorption stimulierte Emission a 1 und a 2 - Expansionskoeffizienten Übergangsraten: N - Anzahl der Atome pro Volumeneinheit des untere Zustands Populationen des oberen und 33

Absorptions, spontane und stimulierte Emission: Einsteinkoefizienten Absorption (B 12 ) damit: Definition: Einsteinkoeffizient B Spontane Emission (A 21 ) Stimulierte Emission (B 21 ) Einsteinkoeffizienten Ratengleichung für stim. Emission + Absorption + spont. Emission: Spektrale Strahlungsdichte Ratengleichung für Absorption:

Absorptions, spontane und stimulierte Emission: Einsteinkoefizienten Absorption (B 12 ) 35 Spontane Emission (A 21 ) Stimulierte Emission (B 21 ) Einsteinkoeffizienten Im stationären Limit : Ratengleichung für stim. Emission + Absorption + spont. Emission:

Absorptions, spontane und stimulierte Emission: Einsteinkoefizienten 36 Aus Boltzmann-Verteilung: Spektrale Strahlungsdichte Vergleichen mit dem Planckschen Strahlungsgesetz: und

Absorptions, spontane und stimulierte Emission: Einsteinkoefizienten 37  Bei hohen Frequenzen dominiert spontane Emission  (hocheffiziente Blau-Laser waren bis vor kurz problematisch) -Zusammenhang enthält Temperatur T nicht explizit! -Ergebnis allgemein gültig, auch für Situationen fern vom thermischen Gleichgewicht Die Lebensdauer des angeregten Zustands, also die durchschnittliche Dauer, bis ein Atom ohne äußere Einwirkung durch den spontanen Zerfall in den Grundzustand übergeht, beträgt: Spontane Emission (A 21 )

Atomare Ratengleichungen bei Mehrniveausystemen Gesamt-Absorptions- und Emissions-Querschnitte: f 1i und f 2j - die Populationen der Sub-Niveaus: oder Wenn |1> und |2> aus Sub-Niveaus mit unterschiedlichen Energien (Abstand < k B T) bestehen: Wenn die Niveaus aus Sub-Niveaus mit unterschiedlichen Energien, deren Abstand kleiner kT ist, bestehen, dann ändern sich die Übergangsquerschnitts Rechnungen, aber die Ratengleichungen bleiben gleich. 38

Absorptions- und Verstärkungskoeffizienten Absorptionskoeffizient des Mediums: Im thermodynamischen Gleichgewicht N 1 > N 2 Wenn N 2 > N 1 : Verstärkungskoeffizient R k ist die Pumprate ins Niveau |k> spontane Relaxation mit einer Zerfallszeit τ k Strahlungs-Lebensdauer τ k r nicht-strahlende Lebensdauer τ k nr Lambert-Beersches Absorptionsgesetz + Annahme, die Populationen N 1 und N 2 ändern sich nicht signifikant. τ k nr ist Temperaturabhängig  wird kleiner bei höheren Temperaturen 39

Wie erreicht man Besetzungsinversion?

 Die Lösung dieses Problems: Drei-Niveau-System!!!  (meist) optisches Pumpen von |1> nach |3>  schnelle Relaxation von |3> nach |2> (meist strahlungslos, z.B. Stoß im Gas, Phononen bzw. Molekülschwingungen)  Laser-Übergang (langsam) von |2> nach |1>  Problem: starkes Pumpen um Grundzustand |1> zu leeren! Beispiele: Cr 3+ :Al 2 O 3 (Rubin (1960!), λ 21 = nm) Er 3+ :Glas (Glasfaser-Verstärker, λ 21 = 1.55 µm)

Prinzip des Lasers  schneller Zerfall von |3> zu |2>  Lange Lebensdauer in |2> (metastabiles Niveau)  kurze Lebensdauer in Niveau |1>  unbesetzt, keine Absorption bei hv 21 ! Selbst im gepumpten Betrieb nahezu leer  unteres Laser-Niveau |1> nicht gleich Grundzustand Die besten Bedingungen für Laser-Oszillation bei Vier-Niveau-System Beispiele: HeNe-Laser (cw Laser (1960!), λ 21 = nm, 1.15 µm) Nd 3+ :YAG (hohe Leistungen, λ 21 = 1064 nm) Ti 3+ :Al2O3 (Ti:Saphir, durchstimmbar, λ 21 = nm) Farbstofflaser (vibronische Zustände, durchstimmbar im VIS) Halbleiterlaser (höhere Bandzustände, elektrisch pumpen!) |3> |2> |1> |0> 42

Beispiel 4- Niveau Laser: Titan Saphir (Ti:Al 2 O 3 ) Laser

Prinzip des Lasers, Bedingungen für Laseroszillation Die relevanten Ratengleichungen sind: |3> |2> |1> |0> E E3E3 E2E2 E1E1 R2R2 E0E0 N2N2 N1N1 44 R 2 ist die Pumprate ins Niveau |2> Wenn 1/τ 1 sehr groß im Vergleich zu 1/τ 2 ist, dann ist N 1 ~ 0, und

stationäre Besetzung des oberen Laser-Niveaus (dN 2 /dt = 0): |3> |2> |1> |0> E E3E3 E2E2 E1E1 R2R2 E0E0 N2N2 N1N1 Kleinsignal-Verstärkungskoeffizient:  stationärer Verstärkungskoeffizient: Prinzip des Lasers, Bedingungen für Laseroszillation

46 |3> |2> |1> |0> E E3E3 E2E2 E1E1 R2R2 E0E0 N2N2 N1N1 Kleinsignal-Verstärkungskoeffizient: in Abhängigkeit der Intensität I = ħωF :  Sättigungsintensität. Prinzip des Lasers, Bedingungen für Laseroszillation

Rückkopplung und Schwellenbedingung Lasermedium plaziert in Fabry-Perot-Resonator aus zwei Spiegeln S 1 und S 2 mit Abstand L und: - Reflexions-Koeffizienten r 1 und r 2 - Transmissions-Koeffizienten t 1 und t 2 - Verlust-Koeffizienten (Streuung + Absorption) s 1 und s 2 - Wobei gilt: r i + t i + s i =1 Annahme: Zufällig spontane Emission in z -Richtung  stimulierte Verstärkung des Strahlungsfeldes mit Frequenz v 47

Stationärer Zustand: Randbedingungen an der Spiegel:  Lösung: 48 Beschränkung auf: - stationäre Bedingungen (sogenannter cw-Betrieb, von engl. „continuous wave“) - geringe Lichtintensitäten (Inversion N 2 – N 1 = const.) damit:und Rückkopplung und Schwellenbedingung

 Minimalwert für γ t für Verstärkung, ab dem Laserbetrieb möglich  Lösungen: damit und Betrachte geschlossenen Umlauf im Resonator + Randbedingungen: Randbedingungen: Schwellenverstärkung (engl. „threshold gain“) Merke: im stationären Laserbetrieb entspricht Verstärkung exakt γ t 49 Rückkopplung und Schwellenbedingung

50 Beispiel: HeNe-Laser bei nm -Länge der Verstärkungszelle (Gaslaser!): L = 50 cm - Reflektivitäten der Spiegel: r 1 = und r 2 = sonstige Verluste vernachlässigbar Populations-Inversion an der Schwelle: - Lebensdauer der obere Laserniveau im Ne: - Linienbreite bei 400 K (Doppler-Effekt): - Abschätzung: Rückkopplung und Schwellenbedingung

Beim optischen Pumpen ist die Pumprate vom Grundzustand in das obere Laserniveau: Pumpleistung P pump, Querschnitt A p und Länge L g des Verstärkunsmediums Die Absorptionseffizienz η a berücksichtigt den Teil der Pumpstrahlung, der im Pumpband E 3 absorbiert wird. Die Energietransfer-Effizienz η t quantifiziert den Teil der Atome, die in ein Subniveau von E 3 angeregt werden und dann das oberer Laser-Niveau bevölkern (anstatt direkt in niedrigere Niveaus zu relaxieren). Optisches Pumpen- Pumpeffizienz - Pump-Photonenenergie Die gesamten Resonator-Umlauf-Verluste Auskoppelverluste ( l out = r 1 r 2 ) parasitäre Verluste 51

Pump-Schwelle, Kennlinien-Steilheit (slope efficiency) Laser Eingangs-Ausgangs Leistungsbeziehung : Kennlinien-Steilheit. Pump-Schwell-Leistung Schwell-Leistung Kennlinien-Steilheit 52

Verschiedene Lasertypen Optisch gepumpte Festkörperlaser: typisch: dielektrischer Festkörper als Matrix (engl. „host medium“) - Vorteil: technische gut handhabbar, effiziente Kühlung, etc. - Nachtteil: Isolator, kein elektrisches Pumpen möglich Energiezufuhr nur optisch  effiziente Pumplichtquelle? Ionen der Übergangsmetalle und seltenen Erden als aktive Systeme Konzentration der Dotier-Ionen etwa bis cm -3 Lasemedien Festkörperlaser: Nd 3+ :YAG (hohe Leistungen, λ 21 = 1064 nm) Ti 3+ :Al 2 O 3 (Ti:Saphir, abstimmbar, λ 21 = nm) Gaslaser: HeNe-Laser (cw Laser (1960!), λ 21 = nm, 1.15 µm) Farbstofflaser (vibronische Zustände, abstimmbar im VIS) Halbleiterlaser (höhere Bandzustände, elektrisch pumpen! 53

Verschiedene Lasertypen Laser-Medium  kleiner Energieabstand zwischen und breites Pumpband und hoher Übergangsquerschnitt effizienter Energietransfer von |3> zu |2>; großes τ 2, kleines τ 1 Resonator-Design  kleine parasitäre Resonatorverluste optimales Auskoppeln; Anpassung des Laser-Strahlquerschnitts mit dem Pumpvolumen Voraussetzungen: 54

Dauerbetrieb Funktionsweise eines Lasers: Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation  Besetzungsinversion  Stimulierte Emission  Resonator laseraktives Material Quelle für Pumpenergie Spiegel teildurchlässiger Spiegel Laserstrahl Pumpe: Dauerbetrieb (kontinuierlich) Verluste: konstant (zeitlich Unanhänglich)  Dauerbetrieblaser Der Laser läuft an der minimalen Schwelle:  Drei-Niveau-System: |3> |2> |1>  Vier-Niveau-System: |3> |2> |1> |0> 55

SS 2016 Donnerstag, 14 h c.t. Beginn Hauptseminar Ultrakurzzeitphysik Prof. Reinhard Kienberger PD Hristo Iglev Physik-Department E11, TUM 56

25 Min, Vortrag + 5 Min. Diskussion Zeit: Do 14:00 – 16:00 Ort: Seminarraum PD 127, Garching Hauptseminar “Ultrakurzzeitphysik” Sommersemester 2016 Dozenten: PD Hristo Iglev und Prof. Reinhard Kienberger Vorläufige Themen (auch eigene Vorschläge aus UKZ): 1.Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse 2.Glasfaserlaser 3.Laserbasierte Elektronenbeschleunigung 4.Free Electron Laser 5.Frequenzkamm Spektroskopie 6.Attosekunden Physik 7.Erzeugung und Anwendung ultrakurzen Röntgenpulse 8.Erzeugung und Anwendung ultrakurzen Elektronenpulse 9.Zeitaufgelöste THz-Spektroskopie 10. Zeitaufgelöste Spektroskopie und Femtochemie 11. Zeitaufgelöste Spektroskopie an Oberflächen und Grenzflächen 12. Moderne Methoden in der optischen Mikroskopie 13. Optische Nahfeld Mikroskopie 14. Metamaterialien und negative Brechungsindex 15. Photonische Kristalle 16. Fourier Optik und Holographie 17. Materialbearbeitung mit Laser 57

58 SS 2016 Donnerstag, 14 h s.t. Beginn E 227 (E20) und MPQ B0.22 Hauptseminar Attosekundenmetrologie Dr. Birgitta Bernhardt & Dr. Wolfram Helml Physik-Department E11, TUM