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1 Aktuelle Themen der Physikalischen Chemie (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis alle Powerpoint-Dateien auf

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Präsentation zum Thema: "1 Aktuelle Themen der Physikalischen Chemie (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis alle Powerpoint-Dateien auf"—  Präsentation transkript:

1 1 Aktuelle Themen der Physikalischen Chemie (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis alle Powerpoint-Dateien auf und dem Moodle-Server der Universität Leipzig

2 2 Zusammenfassung Femtochemie (Ahmed Zewail, Nobelpreis Chemie 1999) Fortsetzung - Wellenpakete - Anwendungen: Echtzeitbeobachtung der... - molekulare Schwingung im I 2 - Photodissoziation von ICN (direkte Dissoziation) - Photodissoziation von NaI (Innere Umwandlung) - Tautomerisierung von Basenpaaren (Protonentransfer)

3 3 Übersicht Femtochemie (Ahmed Zewail, Nobelpreis Chemie 1999) Fortsetzung - Anwendungen: Echtzeitbeobachtung der... -Tautomerisierung von Basenpaaren (Protonentransfer) - Erster Schritt des Sehprozesses (Photoisomersierung von Retinal) Literatur: 1)Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, )J.S. Baskin and A.H. Zewail, Journal of Chemical Education, Vol.78 p. 737 (2001). 3)O.-H. Kwon and A.H. Zewail, Proc. Natl. Acad. Sci. Vol. 104 p (2007). 4)Q. Wang, R.W. Schoenlein, L.A.Peteanu, R.A. Mathies, C.V. Shank, Science Vol. 266, p. 422–4 (1994) 5)D. Polli et al., Nature Vol 467, p (2010). Programm: SuperWave (Prof. M. Allan,

4 4 Femtochemie: Tautomerisierung 360 fs1.7 ps Beobachtungen: - biexponentieller Zerfall des elektronisch angeregten Dimers - ausgeprägter Isotopeneffekt

5 5 Femtochemie: Tautomerisierung Reaktion desto langsamer, desto polarer das Lösungsmittel konzertierter Mechanismus zu eniergiereich! sequentieller Mechanismus (Gasphase) sequentieller Mechanismus (polares LM) Tautomer Dimer Zwitterion Polarität k polares LM stabilisiert polare Spezies mehr! Stabilisierung des Zwitterions Schritt 2 langsamer Dipolmoment ~12D Dipolmoment=0D

6 6 Femtochemie: Rhodopsin 11-cis-Retinal Stäbchenzelle enthält ca Rhodopsine

7 7 Femtochemie: Rhodopsin Konzentration des trans-Isomers Oszillationen kohärente Wellenpaketdynamik über mehrere Pikosekunden!

8 8 Femtochemie: Rhodopsin D Polli et al. Nature 467, (2010) doi: /nature09346 konische Durchschneidung Pump-Probe Experiment mit 20 fs Pulsen: detektiert wird die Änderung der transienten Absorption -stimuliert Emission Signal nimmt zu - stimulierte Absorption Signal nimmt ab

9 9 Femtochemie: Rhodopsin D Polli et al. Nature 467, (2010) doi: /nature09346 konische Durchschneidung stimulierte Emission Signal nimmt zu stimulierte Absorption Signal nimmt ab ExperimentTheorie

10 10 Femtochemie: Rhodopsin A) erfolgreiche Trajektorie (cis/trans-Isomerisierung) B) nicht-erfolgreiche Trajektorie (zurück zur cis-Struktur) Diederwinkel Femtosekunden D Polli et al. Nature 467, (2010)


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