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1 Physikalische Chemie für Fortgeschrittene - Laser in der Chemie - (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis Literatur:

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1 1 Physikalische Chemie für Fortgeschrittene - Laser in der Chemie - (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis Literatur: 1)Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, )Gerthsen Physik, Vogel, Springer, )Lasers in Chemistry, Ed. Lackner, Wiley-VCH )Biophysical Chemistry, Alan Cooper, RSC Publishing 2011

2 2 Zusammenfassung Laser (Fortsetzung) - Einstein-Koeffizienten - Kohärenz Laserspektroskopie - Definition - Elektromagnetisches Spektrum - Molekulare Antennen Absorptionsspektroskopie - Lambert-Beersches Gesetz

3 3 Übersicht Absorptionsspektroskopie (Fortsetzung) - Detektionslimit (klassicher Aufbau) - Diodenlaser-Absorptionsspektroskopie (TDLAS) - Beispiele TDLAS - Cavity Ring-Down Spektroskopie (CRDS) Wirkungsspektroskopie - Verhalten elektronisch-angeregter Zustände - radiative und nicht-radiative Prozesse - Laserindzuzierte Fluoreszenz (LIF) - Beispiele LIF

4 4 Direkte Absorptionsmessung a) Lichtquelle: UV/VIS Lampe, Globar (IR) b) Laser (z.B. Farbstofflaser) Detektionslimit: E min 10 -3

5 5 Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS) J. Hodgkinson, R.P. Tatam, Meas. Sci. Technol (2013). Detektionslimit: E min 10 -5

6 6 Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS) typischer TDLAS –Aufbau zur kontaktlosen Verbrennungsdiagnostik (http://www.metrolaserinc.com/tdlas.htm)

7 7 Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy (TDLAS) Detektionsgrenzen für atmosphärische Spezies (Lasers in Chemistry, S.257)

8 8 Wavelength Modulation Spectroscopy

9 9 Selektive nicht-katalytische Reduktion (SNCR)

10 10

11 11

12 12 Cavity Ring-Down Spektroskopie (CRDS) Die Abbildung zeigt einen experimentellen Aufbau zur Implementierung der CRDS, um Konzentrationen von Radikalen (hier: HCO) in Gegenstrom-Diffusionsflammen zu bestimmen.

13 13 First CRDS absorption experiment Rev. Sci. Instrum. 59, 2544 (1988) Rotationsaufgelöster spin-verbotener Übergang im molekularen Sauerstoff in Luft!

14 14 aus Atkins Verhalten elektronisch-angeregter Zustände -radiative und nicht-radiative Prozesse - Absorption (Information über S 1 ) - Fluoreszenz (Information über S 0 ) - rot-verschobene Fluoreszenz

15 15 Verhalten elektronisch-angeregter Zustände 15 Jablonski-Diagramm für Naphthalin - Fluoreszenz (~ns) vs. Phosporeszenz (>ms) Lebensdauer (Spin-Verbot, Spin-Bahn-Kopplung) - isoenergetische Prozese: interne Konversion (~ns-~ s) und Spinumkehr (ISC) - nicht isoenergetische Prozesse: Quenching aus Atkins

16 16 Frank-Condon Prinzip James Franck deutsch-amerikanischer Physiker Nobelpreis für Physik 1925 (Franck-Hertz Versuch) Edward Condon amerikanischer Physiker Quelle:

17 17 Verbrennungsgdiagnostik I C. Schulz in Z. Phys. Chem. 219 (2005) Photoelektronenvervielfacher CCD Sensor (charge-coupled device) unverbranntes CH 4 +Luft (schwarz)

18 18 Verbrennungsgdiagnostik II

19 19 LIF-Thermometer (NO) 19 NO (T ~ 300 K) NO (T ~ 2000 K)

20 20 LIF-Thermometer (Metallatome) 20

21 21 LIF-Thermometer (Metallatome) 21

22 22 LIF einzelner Fluorescein Moleküle in Lösung LIF: Molekulare Reaktionsdynamik 22 an einem Gitter gestreute LIF von I 2 Dampf

23 23 LIF: Molekulare Reaktionsdynamik 23 interne Energieverteilung der Reaktionsprodukte Ba + HX BaX + H

24 24 Ende


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