Von Uran zum Brennelement

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1 Von Uran zum Brennelement
Vom Element zum Device: Von Uran zum Brennelement Ein Vortrag im Rahmen des AC V Hauptseminars Von Helen Grüninger Universität Bayreuth WS 2012/2013 Abbildung: Stand

2 Gliederung Uran in der Natur Uranlagerstättenbildung
Uranaufarbeitung zu Urandioxid Anreicherung des spaltbaren Isotops 235U Die Kernspaltung im Brennelement Das Brennelement im Kernkraftwerk Wiederaufarbeitung

3 Uran in der Natur Uran: durchschnittlich 2,4 ppm Anteil der Erdkruste – Silber: 0,07 ppm; Gold: 0,004 ppm Lithophiler Charakter des Urans => Anreicherung in der kontinentalen Erdkruste in felsischen Magmatiten (silikatische Gesteine) Praktisch weltweite Verteilung der Uranvorkommen Seltene Lagerstätten mit Uranvorkommen im Prozentbereich Wirtschaftlich nutzbar sind Uranerze mit einem Urananteil von ,1 -0,5 % (entspricht einer Anreicherung auf 1000 – 5000 ppm) Uranisotope: 235U ca. 0,72 % ; 238U ca. 99,27 % Quelle: F.-K. Pickert, H.-J. Zech: „Brennstoffkreislauf“, 1. Auflage, 1981, Deutsches Atomforum Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1949

4 Redoxvorgänge bei der Bildung von Uranlagerstätten
UO22+ löslich im Wässrigen => Lösungsvorgänge unter oxidierenden Bedingungen => Anreicherung in der Lösung => Mobilität U4+ schwerlöslich im Wässrigen => Ausfällen von Uranmineralen unter reduzierenden Bedingungen => lokal red. Bed. => Uranlagerstätte Oxidation: (ox. Bed.: O-reich) U H2O UO e- + 4 H3O+ Reduktion (red. Bed.: O-arm) UO e- + 4 H3O+ U H2O U4+ fällt bspw. als UO2 aus! Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S

5 Wichtige Uranminerale
Uraninit UO2, das Sauerstoff etwa bis zu einem Verhältnis U3O8 aufnehmen kann Außerdem noch Mischoxide und Silicate, vorwiegend mit U4+ z. B. das Silicat Coffinit U(SiO4)1–x(OH)4x CaF2-Typ (Uraninit) Abbildung: Stand Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1949

6 Uranaufarbeitung: Gewinnung von Urandioxid
Abgebaute Uranerze mahlen und rösten Abtrennung des Urans als UO2 von anderen Erzbestandteilen: 1. Saurer oder basischer Aufschluss: UO3 + 3 H2SO4 + 3 H2O 4 H3O+ + [UO2(SO4)3]4- UO3 + 3 Na2CO3 + 3 NaHCO3 4 Na+ + [UO2(CO3)3]4- + H2O 2. Elution der Komplexe aus den uranhaltigen Lösungen 3. Ausfällen des Urans aus den Eluaten zu einem Polyuranatgemisch mit hauptsächlich (NH4)2U2O7 Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S

7 Uranaufarbeitung: Gewinnung von Urandioxid
3. Ausfällen des Urans aus den Eluaten zu einem Polyuranatgemisch („Yellow Cake“) 2 [UO2(SO4)3] NH3 + 3 H2O (NH4)2U2O7 + 2 (NH4)2SO SO42- 2 [UO2(CO3)3] NaOH Na2U2O7 + 2 Na2CO3 + 4 CO H2O technische Reinheit: > 80 % Uranverbindungen Verunreinigungen führen bei der Kernspaltung zur Neutronenabsorption => Abbruch der Kernkettenreaktion => deutlich höhere Reinheit nötig Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S Abbildung: Stand

8 Uranaufarbeitung: Gewinnung von Urandioxid
4. Lösen in Salpetersäure => Bildung von UO2(NO3)2 5. Zugabe von Tri-n-butyl-phosphat in Kerosin => Komplexbildung [UO2(NO3)2(TBP)2] => Anreicherung in der organischen Phase 6. Extraktion und Eindampfen der organischen Phase => reines UO2(NO3)2 7. Erhitzen auf 300 °C => Abtrennung von Stickoxiden => UO3 8. Reduktion mit H2 (T= 700°C) => UO2 - sehr hohe Reinheit - natürliche Isotopenzusammensetzung Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S

9 Urananreicherung 1. Konversion des reinen UO2 zu UF6 UO2 UF4 UF6
2. Physikalische Verfahren zur Anreicherung des 235U-Isotops: - Gasdiffusionsverfahren - Gaszentrifugenverfahren + 4 HF + F2 - 2 H2O Quelle: Stand

10 Gaszentrifugenverfahren
- Nutzung der Zentrifugalkraft: Anreicherung des schweren 238U an der Außenwand - Einsatz von Ultrazentrifugen mit hohen Umdrehungsgeschwindigkeiten - Max. Trennfaktor etwa 1,25 Kaskadenschaltung der Gaszentrifugen Etwa Trennstufen (hintereinander) Anreicherung auf ca. 2 – 5 % 235Urangehalt Abbildung: Stand

11 Urananreicherung 1. Konversion des reinen UO2 zu UF6 UO2 UF4 UF6
2. Physikalische Verfahren zur Anreicherung des 235U-Isotops: - Gasdiffusionsverfahren - Gaszentrifugenverfahren 3. Konversion des angereicherten UF6 mit wässrigem Ammoniak UF6 + 2 NH3 + 7 H2O U2O7(NH4) HF 4. Aufarbeitung zu UO2-Pellets + 4 HF + F2 - 2 H2O Quelle: Stand

12 Kernspaltung im Brennelement
Spaltung von 235U in zwei Bruchstücke unter enormer Wärmefreisetzung (65 Milliarden kJ/kg Uran) und unter Freisetzung von 2-3 Neutronen Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S & 1916

13 Warum 235Uran anreichern? Thermische Neutronen
Ca eV Bevorzugt Spaltung von 235U Freisetzung von 2-3 Neutronen Kernkettenreaktion Notwendigkeit des Abbremsens der energiereichen Neutronen, die bei der Spaltung entstehen Einsatz eines Moderators Mittelschnelle Neutronen Ca. 25 eV Bevorzugt Anlagerung an 238U 238U + n 239U Absorption der bei der Spaltung gebildeten Neutronen Abbruch der Kernkettenreaktion Aber Brutprozess: 239U Np 239Pu β- β- Quelle: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S

14 Das Brennelement im Kernkraftwerk
Siedewasserreaktoren: UO2-Pellets aus angereichertem Uran (2-4% 235U) in Brennstäben aus Edelstahl Bündelung einiger dünner Brennstäbe zu einem Brennelement Moderator: Wasser Zündung der Kernspaltung durch Neutronenquellen, z. B. 252Cf Hochtemperaturreaktoren: Graphitkugeln mit Brenn- und Brutstoffkügelchen, die mit Kohlenstoff überzogen werden („coated particles“) Moderator: Graphit Anreicherung: ca. 1% 235U, 99% 238U Abbildung: oben und unten: Stand

15 Wiederaufarbeitung Lösen des abgebrannten Kernbrennstoffs in Salpetersäure Nitratbildung des Urans, Plutoniums und der Spaltprodukte Extraktionsverfahren: PUREX-Prozess (Plutonium-uranium- recovery by extraction) Extraktion mit Tri-n-butyl-phosphat (TBP) in Kerosin Bildung von Komplexen: [UO2(NO3)2(TBP)2] und [Pu(NO3)4(TBP)2] =>lösen sich in der organischen Phase Aufarbeitungsprozess =>Herstellung „neuer“ Brennelemente aus Plutonium- und Uranoxiden MOx – Brennelemente Quellen: Hollemann-Wiberg: „Lehrbuch der Anorganischen Chemie“, 102. Auflage, 2007, Walter de Gruyter & Co, Berlin, S. 1954 Stand:

16 Zusammenfassung Uranlagerstätten durch Redoxprozesse (U4+/U6+)
Uranaufbereitungsverfahren Anreicherung des Isotops U mittels Gaszentrifugenverfahren Brennelemente im KKW Kernspaltungsprozesse Wiederaufarbeitung: Purex-Prozess Abbildung: Stand: