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11.5.2004Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 1 Leichtflüchtige ECD-aktive Verbindungen in der marinen Grundschicht (MBL)

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Präsentation zum Thema: "11.5.2004Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 1 Leichtflüchtige ECD-aktive Verbindungen in der marinen Grundschicht (MBL)"—  Präsentation transkript:

1 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 1 Leichtflüchtige ECD-aktive Verbindungen in der marinen Grundschicht (MBL) des Atlantischen Ozeans Promotionsvortrag Thorsten Urhahn

2 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 2 Inhalt & Thema Inhalt Thema Probenahme & Analysenmethode ECD-aktive Substanzen in Luft & Wasser Haloalkane und Alkylnitrate - Zusammenhang zwischen den homologen Reihen? Globale Modellierung am Beispiel Trichlorethen Algen als Produzenten ECD-aktiver Substanzen Thema Diplomarbeit Muster leichtflüchtiger halogenierter Kohlenwasserstoffe (LHKW) aus In-Vitro-Experimenten mit Algen-Enzymen Gibt es diese Muster auch in Realproben?

3 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 3 Probenahme & Analytische Methode Luft l Wasser 500 ml PFS Polarstern Juni 1998, Dez 1998, Dez 1999 Atlantik Leichtflüchtige KW Wasserabtrennung Transport, Lagerung Tenax TACarboxen Thermodesorption Kryofokussierung, LN2 HRGC-WCOT-Dickfilm-Kapillare ECD, O-doped ECD, EI-MS, NCI-MS Alge, Labor 500 ml

4 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 4 ECD-aktive Substanzen in der marinen Grenzschicht I: Fahrtverlauf ITCZ Probenahmepunkt Rückwärts- trajektorie 108 h, 5 m

5 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 5 ECD-aktive Substanzen in der marinen Grenzschicht II: Luftproben TCT-HRGC(Vocol)-ECD: 5,4 l Seeluft auf Kohlenstoff- Multibett-Adsorbens - ANT XVII/1 21,84°N 18,92°W TCT-HRGC(Vocol)-ECD: 27,6 l Seeluft auf Tenax- Adsorbens - ANT XVII/1 22,06°N 18,79°W

6 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 6 ECD-aktive Substanzen in der marinen Grenzschicht III: Zoom Luftprobe TCT-HRGC(Vocol)-ECD: 27,6 l Seeluft auf Tenax- Adsorbens - ANT XVII/1 22,06°N 18,79°W

7 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 7 ECD-aktive Substanzen in der marinen Grenzschicht IV: Seewasser PT-HRGC(DB624)-ECD 500 ml Seewasser, ausgeblasen mit 1l Stickstoff - ANT XVI/1 31,61°N 14,79°W Gefundene Verbindungen Lufteindeutig identifiziert:89 sicher identifiziert :98 unsichere Zuordnung:133 unbekannt: Wassereindeutig identifiziert :52 sicher identifiziert :103 unsichere Zuordnung:164 unbekannt:

8 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 8 ECD-aktive Substanzen in der marinen Grenzschicht V: Resultate ECD-aktive Verbindungen in der MBL Berichte anderer bestätigt: FCKWCF 3 Cl, 1,2-Dichlortetrafluorethan... ChloralkaneCH 2 Cl 2, CHCl 3, CCl 4... BromalkaneCH 3 Br, CHBr 3, 1,2-Dibromethan... IodalkaneCH 3 I AlkylnitrateC1, C2, 1C3, 2C3... Neu entdeckt in der MBL des Atlantik: FCKW-ErsatzstoffeCHFCl 2, CF 3 -CHCl 2, CHFCl-CH 2 Cl HaloneCF 2 Br 2, CFBr 2 Cl Chloralkane1-Chlorpropan, 2-Chlorpropan CBrCl 3... BromalkaneBrompropane, Brombutane IodalkaneIodethan, Iodpropane, Iodbutane HalonitrileChlorcyan, Bromcyan, Chloracetonitril... HaloketoneChloraceton, 1,1-Dichloraceton, Bromaceton ECD-aktive Verbindungen in Seewasser Neu entdeckt in Seewasser des Atlantik: CF 3 Cl, CHFCl 2 + andere HCFC, CF 3 Br + andere Halone, 1,1,1-Trichlorethan, Trichlorethen, Tetrachlorethen, 1C3-Nitrat, 2C3-Nitrat, Iodethan

9 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 9 Homologe Reihen Alkylnitrate: vollständige homologe Reihe bereits durch Schneider entdeckt. Fehlende Glieder homologer Reihen der Mono- Halogenalkane in dieser Arbeit gefunden: Chlorpropane, Bromethan, Brompropane, Brombutane, Iodpropane, Iodbutane. Zusammenhang zwischen den homologen Reihen? Propyl- und Butyl-Homologe der Alkylnitrate, Bromalkane und Chloralkane korrelieren positiv (n- Verbindungen besser als iso-Verbindungen). Keine Korrelation zu Iodverbindungen: Photo-Instabilität? Methyl-Verbindung abweichendes Verhalten. Ethyl-Verbindung wie Methyl bei Nitraten, wie C 3 /C 4 bei Iodiden, Bindeglied bei Bromiden. Gemeinsamer Ursprung aus Alkylierungsreaktion denkbar Alkylnitrate photochemisch aus Halogenalkanen aus Makroalgen: Iodalkan-Emitter emittierten im Laborversuch auch Alkylnitrate

10 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 10 Globale Modellierung von Trichlorethen

11 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 11 Algen als Produzenten ECD-aktiver Substanzen II: Beispielchromatogramm HRGC(Vocol)-ECD, Inkubation von Gelidium robustum (Rotalge): Produkte im Vergleich zur Kontrolle nach 15 Tagen. Oben: Probe, Unten: Kontrolle min CCl 4 CHCl 3 Methylnitrat CH 2 Cl 2 Ethylnitrat CH 3 I 2-Chlorpropan? CH 3 Br Vinylchlorid 2-Iodpropan 1-Iodpropan mit CH 2 Br 2 1,4-Bromchlorbenzol Schwefel? 1,1-Dibromethan U 1,1,1-Trichloraceton C 2 Cl 4 1-Iod-2-methylbutan

12 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 12 Algen als Produzenten ECD-aktiver Substanzen III: Ergebnisse Ergebnisse: 4 Algenarten und 1 Seegras untersucht alle emittieren LHKW das Seegras (Zostera marina) und die Rotalge Gelidium r. zeigen Produktion von Alkylnitraten

13 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 13 Zusammenfassung There are more things in heaven and earth, Horatio,than are dreamt of in your philosophy. William Shakespeare,Hamlet 1.Akt 5.Szene

14 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 14 Exkurs: N/S-Profile Chloroform in Luft: Chloroform in Wasser:

15 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 15 Exkurs: N/S-Profile Bromoform in Luft: Bromoform in Wasser:

16 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 16 Exkurs: N/S-Profile

17 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 17 Exkurs: Hauptkomponentenanalyse ANT XVI: Carboxen-Proben

18 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 18 Exkurs: Spezial-Polymere Nafion: Tenax TA: 2,6- Diphenyl-p-phenylenoxid

19 Promotionsvortrag Thorsten Urhahn Analytische Chemie & Umweltchemie 19 Exkurs: O-doped ECD Dissoziativer Elektronen-Einfang am ECD: AB + e - A· + B - Sauerstoff als Elektronenfänger: O 2 + e - [O 2 ·] - katalysierter Elektroneneinfang: AB + [O 2 ·] - A· + B - + O 2 sehr starke Responsesteigerung: Chlormethan, Chlorethan, 2-Chlorpropan starke Responsesteigerung: Vinylchlorid, Bromethan, 1,1-Dichlorethan, Chloracetaldehyd, 2-Brombutan, 1,2- Dichlorpropan


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