Nuclear Archaeology: Reconstructing Past Fissile Material Production Prof. Malte Göttsche, Antonio Figueroa Nuclear Verification and Disarmament Group AICES Graduate School, Physics Institute III B RWTH Aachen University Paris, 11 July 2017

Introduction How to build confidence in the correctness and completeness of initial fissile material declarations? South Africa 1993 This is how difficult it is for inspectors to verify. Let us see how difficult it is for material-possessing states themselves. North Korea 2008

Approach: Nuclear Archaeology Reprocessing plant Reprocessing waste Archived records: - Facility designs - Facility operations - Material inventories and transfers Issues Uncertain data Missing data False data Enrichment plant Reactor

Fuel cycle simulations will play important role, here! Integrated nuclear archaeology Reprocessing plant Reprocessing waste Archived records: - Facility designs - Facility operations - Material inventories and transfers Fuel cycle simulations will play important role, here! Integrated approach to obtain final estimate Enrichment plant Reactor Develop new inverse model: Combine different measurements and information into integrated assessment Quantify and reduce Pu production uncertainty by exploiting all information sources Identify data inconsistencies by cross-checking data and resolve them

Documentation Reactor measurements Fluence ϕ 𝑑𝑡= ϕ 𝑡 Total Pu production: 𝑥 ±𝑦 𝑘𝑔

Reactor archaeology Heavy water reactor Savannah River Site: 1.1% U-235 SERPENT 2 model

Reactor archaeology 48 𝑇𝑖 (𝑛,𝛾) 49 𝑇𝑖 (𝑛,𝛾) 50 𝑇𝑖 Lifetime 1e23 48 𝑇𝑖 (𝑛,𝛾) 49 𝑇𝑖 (𝑛,𝛾) 50 𝑇𝑖 1e23 Lifetime Spektrum. Einerseits entsteht Plutonium, andererseits gibt es Neutronenaktivierung. Verhältns abhängig vom Spektrum. Ti ratios zeigen fleunce an. Abhängigkeit hängt von (durchschittlichem) Neutronenspektrum ab. Neutronenfluenz zeigt Pu-Produktion an. Hängt ebenfalfalls vom Neutronenspektrum ab, sowie dem discharge burnup, enrichment, (wo gehen Temperature und Power ein?) Show plot fluene(Ti ratio) Show plot Pu(fluence). Zunächst einfache, dann Werte über gesamten Parameterraum.

Reactor archaeology 238 𝑈 (𝑛,𝛾) 239 𝑈 𝛽 − 239 𝑁𝑝 𝛽 − 239 𝑃𝑢 (𝑛,𝛾) 240 𝑃𝑢 We use average flux here as an approximation!! 1e21 One batch

Reactor archaeology Spektrum. Einerseits entsteht Plutonium, andererseits gibt es Neutronenaktivierung. Verhältns abhängig vom Spektrum. Ti ratios zeigen fleunce an. Abhängigkeit hängt von (durchschittlichem) Neutronenspektrum ab. Neutronenfluenz zeigt Pu-Produktion an. Hängt ebenfalfalls vom Neutronenspektrum ab, sowie dem discharge burnup, enrichment, (wo gehen Temperature und Power ein?) Show plot fluene(Ti ratio) Show plot Pu(fluence). Zunächst einfache, dann Werte über gesamten Parameterraum.

Reactor archaeology uncertainties Nuclear data Reactor design Operational parameters Model approximations Measurement uncertainties Spektrum. Einerseits entsteht Plutonium, andererseits gibt es Neutronenaktivierung. Verhältns abhängig vom Spektrum. Ti ratios zeigen fleunce an. Abhängigkeit hängt von (durchschittlichem) Neutronenspektrum ab. Neutronenfluenz zeigt Pu-Produktion an. Hängt ebenfalfalls vom Neutronenspektrum ab, sowie dem discharge burnup, enrichment, (wo gehen Temperature und Power ein?) Show plot fluene(Ti ratio) Show plot Pu(fluence). Zunächst einfache, dann Werte über gesamten Parameterraum.

Simulated parameter space Operational data Enrichment 0.95 – 1.15 U-235 % Power 2000 – 2500 MW Fuel discharge burnup/fluence 0.5 – 2.0 MWd/kgHM Temperature 300 – 380 K Spektrum. Einerseits entsteht Plutonium, andererseits gibt es Neutronenaktivierung. Verhältns abhängig vom Spektrum. Ti ratios zeigen fleunce an. Abhängigkeit hängt von (durchschittlichem) Neutronenspektrum ab. Neutronenfluenz zeigt Pu-Produktion an. Hängt ebenfalfalls vom Neutronenspektrum ab, sowie dem discharge burnup, enrichment, (wo gehen Temperature und Power ein?) Show plot fluene(Ti ratio) Show plot Pu(fluence). Zunächst einfache, dann Werte über gesamten Parameterraum.

Results Spektrum. Einerseits entsteht Plutonium, andererseits gibt es Neutronenaktivierung. Verhältns abhängig vom Spektrum. Ti ratios zeigen fleunce an. Abhängigkeit hängt von (durchschittlichem) Neutronenspektrum ab. Neutronenfluenz zeigt Pu-Produktion an. Hängt ebenfalfalls vom Neutronenspektrum ab, sowie dem discharge burnup, enrichment, (wo gehen Temperature und Power ein?) Show plot fluene(Ti ratio) Show plot Pu(fluence). Zunächst einfache, dann Werte über gesamten Parameterraum.

Calculated probability distribution Spektrum. Einerseits entsteht Plutonium, andererseits gibt es Neutronenaktivierung. Verhältns abhängig vom Spektrum. Ti ratios zeigen fleunce an. Abhängigkeit hängt von (durchschittlichem) Neutronenspektrum ab. Neutronenfluenz zeigt Pu-Produktion an. Hängt ebenfalfalls vom Neutronenspektrum ab, sowie dem discharge burnup, enrichment, (wo gehen Temperature und Power ein?) Show plot fluene(Ti ratio) Show plot Pu(fluence). Zunächst einfache, dann Werte über gesamten Parameterraum. How to reduce this uncertainty ? … Hang on.

Discharge burnup/fluence Documentation Reactor measurements Reactor parameters: Discharge burnup/fluence Power Fuel enrichment Temperature Cooling time Fluence ϕ 𝑑𝑡= ϕ 𝑡 Total Pu production: 𝑥 ±𝑦 𝑘𝑔

Availability of reactor samples Spektrum. Einerseits entsteht Plutonium, andererseits gibt es Neutronenaktivierung. Verhältns abhängig vom Spektrum. Ti ratios zeigen fleunce an. Abhängigkeit hängt von (durchschittlichem) Neutronenspektrum ab. Neutronenfluenz zeigt Pu-Produktion an. Hängt ebenfalfalls vom Neutronenspektrum ab, sowie dem discharge burnup, enrichment, (wo gehen Temperature und Power ein?) Show plot fluene(Ti ratio) Show plot Pu(fluence). Zunächst einfache, dann Werte über gesamten Parameterraum. Graphite-moderated reactor Heavy water reactor (NRX designs) Other designs? Dismantled reactors?

Discharge burnup/fluence Power Fuel enrichment Temperature Documentation Waste measurements Reactor measurements Reactor parameters: Discharge burnup/fluence Power Fuel enrichment Temperature Cooling time Total waste nuclide mass Fluence ϕ 𝑑𝑡= ϕ 𝑡 Total Pu production: 𝑥 ±𝑦 𝑘𝑔

Waste archaeology Total nuclide mass Plutonium and uranium are separated, but the others are not. Pu-239 + Pu-240 Cs-137 + Sr-90 1e21 Need knowledge on cooling time

Discharge burnup/fluence Power Fuel enrichment Temperature Documentation Waste measurements Reactor measurements Waste isotopics Reactor parameters: Discharge burnup/fluence Power Fuel enrichment Temperature Cooling time Total waste nuclide mass Fluence ϕ 𝑑𝑡= ϕ 𝑡 Total Pu production: 𝑥 ±𝑦 𝑘𝑔

Waste archaeology Isotopics & Cooling time Temperature Enrichment etc. (?) Input parameters ? 𝑵 : Sr-90 Cs-137 … and more Output parameters

Waste archaeology Isotopics Forward-simulations Hyperspace of Measured isotpes reactor parameters Hyperspace of Function learning, e.g. Gaussian process regression to better understand the problem

Waste archaeology Isotopics reactor parameters Hyperspace of Hyperspace of Measured isotpes How to solve the inverse problem? Is it necessary and feasible to calculate probability distribution of input parameters (and subsequent propagation to Pu estimate)?

Discharge burnup/fluence Power Fuel enrichment Temperature Documentation Waste measurements Reactor measurements Waste isotopics Reactor parameters: Discharge burnup/fluence Power Fuel enrichment Temperature Cooling time Total waste nuclide mass Fluence ϕ 𝑑𝑡= ϕ 𝑡 Total Pu production: 𝑥 ±𝑦 𝑘𝑔

Integrated approach: Complex histories Several reactors, changing operations over time, perhaps frequently Impossible to reconstruct based on measurements alone Documentation issues False data Missing data Develop the inverse model for the integrated assessment How to cross-check for inconsistencies and resolve them? How to combine assessments to quantify and decrease uncertainties? Open Postdoc position ! Fuel cycle simulations covering all stages will be required here!

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