Ultrakurzzeitphysik II Lehrstuhl für Laser und Röntgenphysik E11 Prof. Reinhard Kienberger PD. Hristo Iglev Reinhard.Kienberger@tum.de Hristo.Iglev@ph.tum.de Dr. Birgitta Bernhardt Dr. Wolfram Helml Wolfram.Helml@tum.de Birgitta.Bernhardt@tum.de Ultrakurzzeitphysik II SS 2016 Donnerstag, 10 Uhr c.t. PH II 127, Seminarraum E11

Die effektive Impulsdauer Es gibt viele Definitionen der “Dauer" oder “Länge” eines Lichtpulses. t f(0) Dteff Die “effektive Impulslänge” ist die Weite eines Rechtecks, dessen Amplitude und Flächeninhalt identisch mit der des gesuchten Impulses ist. Effektive Länge ≡ Fläche / Höhe: Vorteil: einfach verständlich, intuitiv. Nachteil: Der Absolutbetrag ist unpraktisch, wir müssen über ± ∞ integrieren. t Dt Die “quatratische Mittelwert” oder eng: “root-mean-squared” (rms) Impulsdauer Vorteil: Integrale können oft einfach analytisch gelöst werden. Nachteil: Die Ausläufer werden stark gewichtet, können aber oft im Experiment nicht gut gemessen werden 2

Die Halbwertsbreite eines Impulses DtFWHM 1 0.5 Die Halbwertsbreite (eng: Full-width-half-maximum) ist der Abstand der beiden Punke bei halber maximaler Amplitude. t DtFWHM Vorteil: Experimentell leicht zu ermitteln. Nachteil: Beinhaltet nicht die Impulsform, ignoriert Satellitenimpulse! Zusammenfassung: Dauern/Längen können in Größen von E(t) oder der Intensität |E(t)|2 definiert werden. Die Problematik tritt analog bei der spektralen Breite in der Frequenzdomäne auf (t ® w). für transform-limitierten Gauss-Puls: D_nu x D_t = 2ln2/pi = 0.44; mit chirp a: D_nu x D_t = 2ln2/pi x sqrt(1+a^2) Die Unschärferelation besagt, dass das Produkt der Breiten in der Zeitdomäne (Dt) und dem Frequenzraum (Dw) ein Minimum besitzt  unterschiedliche Konstanten Dn x Dt = TBP = Time-Bandwidth-Product 3

Intensität und Phase eines Gauß´schen Pulses  “absolute” Phasenverschiebung Gruppenverzögerung (group delay) – der Impuls braucht die Zeit Tg um die Distanz L zu überwinden Gruppenverzögerungsdispersion (group-delay dispersion, GDD) - die Änderung dieser Verzögerung Tg nach . Phasenverschiebung erster Ordnung im Frequenzbereich: Verschiebung in der Zeit 4

Phasenverschiebung zweiter Ordnung im Frequenzbereich: positiver und negativer linearer Chirp Positiver linearer Chirp Negativer Chirp Linearer Chirp, die quadratische spektrale Phasenverschiebung verlängert den Impulse von ursprüngliche 3-fs Impulsdauer zu einem ~14-fs Impuls. 5

Phasenverschiebung 3. und 4. Ordnung im Frequenzbereich Nacheilende Satelliten-Impulse sind Anzeigen für einen pos. kubischen Phasenverlauf Pos. Phasenverlauf 4. Ordung bedeutet höhere Frequenzen in der abfallenden Flanke 6

Puls-Charakterisierung im Frequenzraum: Das Spektrometer parallelisierender Spiegel “Czerny-Turner” Aufbau breitbandiger Puls Eintritts- spalt Durch das Gitter werden verschiedene Wellenlängen auf verschiedene Positionen der Zeilenkamera abgebildet. fokkusierender Spiegel Gitter Zeilenkamera Frage: Was fehlt in diesem Fall zu einer vollständigen Charakterisierung? Spektrum Wir haben: und spektrale Phase Offensichtlich fehlt die spektrale Phase! … und diese lässt sich auch nicht mathematisch bestimmen. 7

Puls-Charakterisierung in der Zeitdomäne: Direkte Bestimmung durch einen Detektor Photo-Detektoren: eintreffende Photonen erzeugen Elektronen Detektor z.B.: Photo-Diode, Photo-Multiplier e- Allerdings haben sie eine langsame Anstiegs- und Abfallflanke : ~ 1 ns,  nicht ausreichend für eine direkte Charakterisierung des Amplitudenverlaufs Im Vergleich zu den fs-Pulsen haben sie eine nahezu unendliche Messzeit Sie integrieren über den gesamten Puls von – bis +: Ausgangssignal des Detektors ist direkt proportional zur Gesamtenergie des Pulses, gibt aber keine Information über den Amplitudenverlauf / Pulsform /-dauer,… Daher 2 Möglichkeiten für das Abtasten des Pulses: 1) mit einem anderen, schnelleren Puls 2) oder mit sich selbst!!! 8

Änderung der lokale Zeit: optische Verzögerungsstrecken Input Puls Ein Teil des Impulses wird zeitlich verzögert durch eine Veränderung der optischen Wegstrecke: Spiegel E(t) Output Puls E(t–t) beweglicher Schlitten Ein Verfahren des Spiegels um L bewirkt eine Änderung des optischen Weges um 2L; die Verzögerungszeit t beträgt demnach: Faustregel: 1ps = 0,15mm beweglicher Schlitten Input Puls E(t) E(t–t) Spiegel Output Spiegelpaare trennen die Strahlen. Eine Einkopplung, die nicht entlang der Spiegelebene verläuft, führt jedoch zu einem nichtparallelen Reflex Retro-Reflektoren bestehen aus drei zueinander senkrecht montierten Spiegeln und führen immer zu parallelem Licht. 9

Das Michelson Interferometer Strahl- teiler Input Puls Verzögerung langsamer Detektor Spiegel E(t) E(t–t) VMI(t) Verzögerung 2x Impulsenergie “Interferogramm” Das Ausgangssignal des Detektors ist: Die Feld-Autokorrelation G(2)(t) schaut vielversprechend aus, ist aber jedoch nur die Fourier-transformation des Spektrums und damit auch nicht aussagekräftiger! 10

Die Intensitäts Autokorrelation nichtkollineare SHG  durch Veränderung des zeitlichen Abstands beider Impulse ergibt sich das Intensitäts Autokorrelationssignal, A(2)(t). elektrisches Feld: E(t) E(t-t) Intensitätssignal: I(t) I(t-t) unbekannter Puls Intensitäts Autokorrelation: Strahl- teiler E(t–t) variable Verzögerung, t SHG Kristall Detektor Esig(t,t) E(t) das resultierende Signal ist immer symmetrisch  keinen Schluß auf die Richtung der Zeitachse 11

Die Intensitäts Autokorrelation Das ist einfach zu zeigen: die Intensitäts-AC kann die “Zeitrichtung” und die Phase des Impulses nicht ermitteln. Beispiel: Quadratische Pulsform   Gaussförmige Impulsform   12

Die Intensitäts Autokorrelation Sech2 Impulsform    Autokorrelationen haben fast immer deutlich weniger Struktur als die dazugehörigen Pulsintensitäten.  Zweideutigkeiten von Intensitäts-Autokorrelationen 13

Autokorrelation komplexerer Pulse Doppel-Puls Autokorrelationsfunktion t t Zug von Doppelpulsen Autokorrelationsfunktion “Coherence spike” “Flügel” / Schwänze t t Durchschnittl. abstand größerer Abstand kleinerer Abstand Die Position der Nebenpulse verschiebt sich von Puls zu Puls. Dieses Verschmieren erzeugt “Flügel” 14

Autokorrelation sehr komplexer Impulse Intensität Autokorrelation Bei komplexer Intensitätsverlauf bekommt die Autoko einen breiten Untergrund mit einem kohärenten Spike.

Wichtige Regeln bei AK-Messungen Minimaler Materialdurchgang vor bzw. in dem Autokorrelator ist erwünscht Kleine Konversion-Effizienz um ein Sättigungsverhalten zu vermeiden. Single-shot Messungen  gleichbleibende Impulsintensität über die Position Multi-shot Messungen  konstante Überlapp der Strahlenbündel beim Verfahren der VD Systematische Fehler: Wenn Funktion nicht symmetrisch oder das Maximum nicht bei 0 ist. 16

Kombination von Spektrometer und AC Frage: Autokorrelationsmessung + Messung des Spektrums = = vollständige Charakterisierung? eng.: “Temporal Information Via Intensity (TIVI)”, Peatross and Rundquist, JOSA B 15, 216 (1998) Puls #1 Puls #2 Spektren und spektrale Phasen #2 tFWHM = 37 fs tFWHM= 28 fs #1 Autokorrelationen  Obwohl die beiden Pulse verschiedene Dauern besitzen, haben sie das gleiche Spektrum und AC-Funktion! Allein mit Spektrum und AC kann man einen Puls nicht komplett beschreiben. Chung und Weiner, IEEE JSTQE, 2001. 17

Autokorrelation (AC) dritter-Ordnung AC durch die Verwendung eines optischen nichtlinearen Effekts ungerader Ordnung (3. Ordnung) : z.B. mit dem optischen Kerr-Effekt. unbekannter Impuls Dieser Aufbau wird “polarization gating” genannt. Esig(t,t) = E(t) |E(t-t)|2 Strahl- teiler Isig(t,t) = I(t) I(t-t)2 E(t–t) 45° polarisations- drehung E(t) variable Verzögerung, t nichtlineares Medium (Glas) Beachte das Quadrat Die Autokorrelation 3. Ordnung ist nicht symmetrisch, womit mehr Informationen gewonnen weden können. Sie ist aber immer noch unzureichend. 18

Intensitäts-Kreuz-Korrelation Falls ein Referenzimpuls verfügbar ist (der muss bekannt sein!)  durch Summen-Frequenz-Erzeugung messen wir die Energie vs. Verzögerung. SFG Kristall Slow detector E(t) Unbekannter Impuls Eg(t–t) Referenzimpuls Delay The Intensity Cross-correlation: Wenn der Referenzimpuls deutlich kürzer als der unbekannte Impuls ist, bestimmt die Intensitäts-Kreuz-Korrelation den unbekannten Impuls komplett. (Entfaltung!) 19

Interferometrische Autokorrelation kollineare Geometrie + zusätzlicher Filter Michelson Interferometer Entwickelt von J-C Diels SHG kristall Linse Filter Detector E(t) Diels und Rudolph, Ultrashort Laser Pulse Phenomena, Academic Press, 1996. Spiegel E(t–t) Strahl- teiler Verzögerung Spiegel neue Terme Normaler Autokoterm Auch genannt “Fringe-Resolved Autocorrelation” Das gemessene Signal in Abhängigkeit von der Verzögerung: 20

Interferometrische Autokorrelation  Das if-AC-Signal besteht aus 4 Teilen: konstant “Interferogramm” von E(t) (oszilliert mit w im Delay) Interferogramm der 2. Harmonischen; (oszilliert mit 2w im Delay) Intensitäts-Autokorrelation 21

Interferometrische AC: Beispiele 7-fs sech2 800-nm Puls Puls mit kubischer spektralen Phase Doppel-Puls 22

Interferometrische AC und der Intensitätsverlauf und Phase Die Behauptung wurde aufgestellt, dass die Interferometrische AC + Spektrum die komplette Information enthält (mit Ausnahme der Zeitrichtung). Naganuma, IEEE J. Quant. Electron. 25, 1225-1233 (1989). Aber der nötige Algorithmus konvergiert nur selten. IF-AC beinhaltet minimal mehr informationen über den Puls als die AC und das Spektrum, jedoch nicht die vollständige Beschreibung! Völlig verschiedene Impulse können fast gleiche IF-AC besitzen! Interferometrische AC für #1 und #2: Puls #1 Puls #2 tFWHM = 7.4 fs -40 -20 0 20 40 tFWHM= 5.3 fs -40 -20 0 20 40 Chung und Weiner, IEEE JSTQE, 2001. 23

D. T. Reid, et al., Opt. Lett. 22, 233-235 (1997) Nichtlineare Fluoreszenz bzw. Absorption als nichtlineare Effekte bei der AC Zweiphotonen Fluoreszenz Farbstoff Filter Bereich erhöhter ZPF aufgrund des Überlapps Single-shot: Multi-shot (mit Verzögerungsstrecke) Farbstoff Filter ca. 50 fs H. Schröder, MPQ Zweiphotonen-Absorption in der Photodiode Photo-Detektor mit großer Bandlücke, welcher nur zwei Photonen der Wellen- länge w, aber nicht ein einzelnes Photon absorbieren kann D. T. Reid, et al., Opt. Lett. 22, 233-235 (1997) 24

Vermessung ultrakurzer Pulse: FROG g(t-t) - Gate-Funktion; t - Verzögerungszeit. Spektrogramm: Das Spektrogramm gibt Auskunft über Frequenz und Intensität von E(t) zum Zeitpunkt t. Beispiele: ß < 0 Frequenz ß = 0 Verzögerung Das Spektrogramm bestimmt eindeutig den Intensitätsverlauf I(t), und den Phaseverlauf f(t). FROG: Original: R. Trebino & D. Kane, Journal of the Optical Society of America A 10, 1993 Overview: R. Trebino et al., Rev. Sci. Instrum. 68 (1997) Das Gate soll nicht viel kürzer sein als E(t)  Intensität (keine Phasen-Information!)  Das Spektrogramm löst das Dilemma! Es benötigt kein kürzeres Ereignis! Es löst die langsamen Komponenten zeitlich und die schnellen Komponenten spektral auf.

Frequenz ff pp Simple (diskrete) Notation einer akkustische Welle in Form einer Notenzeile Zeit Dies ist eine Notation der Tonhöhe gegenüber der Zeit, mit Lautstärke-Angaben über der Notenzeile. Die Notenzeile ist eine Darstellung eines Musikstücks in der Zeit-Frequenz Domäne.

Frequency-Resolved Optical Gating (FROG) FROG: in einem NL-Medium durch eine Kopie des Pulses mit variabler Verzögerung. Der gegatete Puls wird dann spektral aufgelöst. “Polarization Gate” Geometrie 45° polarisations- drehung Spek- trometer E(t-t) Kamera Esig(t,t) = E(t) |E(t-t)|2 E(t) variable Verzögerung, t Nichtlineares Medium (glass, Kerr Effekt!) Kerr Effekt Wir brauchen eine instantane Nichtlinearität: SHG-Generation, etc. Das Gating ist komplexer für komplexere Pulse, aber funktioniert. Verschiedene nichtlineare optische Prozesse sind nutzbar. Invented by Rick Trebino and Dan Kane

Analyse der FROG-Spuren FROG-Spuren sind Spektrogrammen: Esig(t,t)  E(t) |E(t–t)|2 g(t–t) =|E(t–t)|2 Algorithmen zur Inversion eines Spektrums erfordern, dass wir die Gate Funktion kennen… Esig(t,t)  Fourier Transformation  Esig(t,W): Die FROG Spur ist per Definition: Integral über Zeit und Frequenz Wir müssen das Integral invertieren und für lösen  2D Phasen-Bestimmungs-Problem, für das es eine eindeutige (!) Lösung gibt.

FROG-Messungen ultrakurzer Laserpulse Traces Retrieved pulses Data courtesy of Profs. Bern Kohler and Kent Wilson, UCSD. Kompressorjustage mit FROG  Der Gitterabstand muss korrekt sein, oder der ausgehende Puls wird einen Chirp aufweisen und damit lang sein.

Second-Harmonic-Generation FROG SHG FROG ist eine Autokorrelation mit spektral aufgelöster Detektion SHG FROG ist die empfindlichste Version der FROG unbekannter Puls Strahl- teiler E(t–t) Kamera SHG Kristall Spektro- meter E(t) Esig(t,t)= E(t)E(t-t) Unterscheidung positiver/negativer Chirp z.B. durch Einführung von zusätzlicher Dispersion mit bekanntem Vorzeichen (Glasblock!)  SHG FROG ist ebenfalls ein Spektrogramm, aber die Interpretation ist etwas komplizierter.

Beispiele für FROG-Spuren SHG FROG Mesung eines 4.5-fs Pulses! SHG FROG sind symmetrisch und uneindeutig in Bezug auf die Zeitrichtung, man kann es aber Lösen FROG-Spuren für kompliziertere Pulse SHG FROG Mesung eines 4.5-fs Pulses! Baltuska, Pshenichnikov, und Weirsma,J. Quant. Electron., 35, 459 (1999).

Verallgemeinerung der FROG auf beliebige nichtlineare Effekte FROG ist jedes frequenzabhängig detektiertes nichtlineares Signal. nichtlinearer opt. Prozess, mit Ver- zögerung der Pulse Spektrometer Kamera unbekannter Puls Jeder schnelle nichtlineare Effekt ist nutzbar für das FROG-Signal. Für die Impulscharakterisierung brauchen wir FROG-Spur + FROG-Algorithmus für Datenverarbeitung R. Trebino, et al. Rev. Sci. Instrum., Vol. 68, No. 9, September 1997

FROG auf beliebige nichtlineare Effekte Polarization-gated FROG (PG FROG) Second-harmonic FROG (SHG FROG) Third-harmonic FROG (THG FROG) Self-diffraction FROG (SD FROG): R. Trebino, et al. Rev. Sci. Instrum., Vol. 68, No. 9, September 1997

FROG auf beliebige nichtlineare Effekte Self-diffraction FROG (SD FROG): Beide Strahlen gemeinsam machen ein Brechungsindexgitter an welchem die beiden gebeugt werden. Einer davon wird detektiert. + funktioniert auch in VUV – braucht sehr hohe Intensitäten No polarizer needed! R. Trebino, et al. Rev. Sci. Instrum., Vol. 68, No. 9, September 1997

FROG auf beliebige nichtlineare Effekte Polarization-gated FROG (PG FROG) Second-harmonic FROG (SHG FROG) Third-harmonic FROG (THG FROG) Self-diffraction FROG (SD FROG) Transient-grating FROG (TG FROG) R. Trebino, et al. Rev. Sci. Instrum., Vol. 68, No. 9, September 1997

FROG auf beliebige nichtlineare Effekte Transient-grating FROG (TG FROG): 2 Strahlen machen ein Brechungsindexgitter, ein dritter wird gebeugt und detektiert. R. Trebino, et al. Rev. Sci. Instrum., Vol. 68, No. 9, September 1997

Verschiedene FROG-Spuren R. Trebino, et al. Rev. Sci. Instrum., Vol. 68, No. 9, September 1997

Kreuz-Korrelation FROG: XFROG Wenn ein bekannter Puls vorhanden ist (er braucht nicht kürzer zu sein), kann dieser benutzt werden, um den unbekannten Puls zu vermessen. das SFG-Spektrum wird zeitabhängig aufgenommen E(t) SFG kristall Kamera unbekannter Puls Spektro- meter Eg(t–t) Referenz Puls Linse Die XFROG-Spur ist: XFROG bestimmt eindeutig den Intensitäts- und Phasenverlauf des unbekannten Pulses, vorausgesetzt der Referenzpuls ist nicht zu lang oder kurz. Falls ein bekannter Puls vorliegt ist das XFROG-Verfahren dem normalen FROG vorzuziehen. Linden, et al., Opt. Lett., 24, 569 (1999).

Spektrale Interferometrie Interferenzbild eines bekannten und eines unbekannten Pulses erlaubt das Rückrechnen des Feldverlaufes E(w) des unbekannten Pulses Mit einem über FROG bereits bestimmten Referenzpuls ist diese Technik als TADPOLE (Temporal Analysis by Dispersing a Pair Of Light E-fields) bekannt.

Bestimmung des Pulses mittels spektraler Interferometrie Der “DC” Term Enthält nur das Spektrum Die “AC” Terme Enhalten die Phaseninformation Interferenz- Streifen im Spektrum FFT w0 Frequenz “zeit” Herausfiltern dieser bei- den Peaks Filter & Shift IFFT Phase Betrachtung dieses Peaks. Intensität w0 Frequenz “Zeit” Die Spektren des Referenzpuls und des unbekannten lassen sich leicht messen. Der Algorithmus ist schnell, direkt und verlässlich. Froehly, et al. 1972; Lepetit, et al. 1995; Fittinghoff, et al. 1996.

Spektrale Interferometrie ohne einen Referenzpuls: SPIDER Wenn wir spektrale Interferometrie mit einem Puls und sich selbst durchführen, hebt sich die spektrale Phase auf Was passiert, wenn wir eine Puls-Replika frequenzverschieben? Frequenzverschiebung Gruppenverzögerung Puls Abstand Mann misst die Ableitung der spektralen Phase (die Gruppenverzögerung GD). Integration liefert die spektrale Phase. Gemeinsam mit dem (messbaren) Spektrum ergibt sich die vollständige Charakterisierung des Pulses. Diese Technik nennt man: Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-Field Reconstruction (SPIDER). Iaconis and Walmsley, JQE 35, 501 (1999).

SPIDER SFG Input Puls Output Puls . Input Puls Output Puls 2 Replica des Pulses, die um einen unterschiedlichen Betrag frequenzverschoben sind, werden erzeugt. gechirpter Puls T Doppelpuls t SFG Iaconis and Walmsley, JQE 35, 501 (1999) Wenn wir spektrale Interferenz auf diese 2 Pulse anwenden, erhalten wir die Differenz in der spektralen Phase bei benachbarten Frequenzen (separiert um dw). Daraus erhält man die spektrale Phase.

SPIDER: Berechnung der spektralen Phase L. Gallmann et al, Opt. Lett., 24, 1314 (1999) Messung des Interferogramms Ermittlung der spektralen Phasendifferenz durch spektrale Interferometrie Integration über die Phase Frequenzdomäne Zeitdomäne

SPIDER: Aufbau, Vor- und Nachteile SPIDER liefert die spektrale Phase eines Pulses — vorausgesetzt der Delay zwischen den Pulsen ist größer als die Pulsdauer und die resultierenden Freuequenzstreifen können durch das Spektrometer aufgelöst werden. +) Die Pulscharakterisierung ist direkt (also nicht-iterativ) und daher schnell. 1 Spektrum beinhaltet die Phaseninformation.  eine single-shot-Messung. -) Der Aufbau ist sehr kompliziert. Wie SI verlangt der Aufbau nach einer hohen mechanischen Stabilität, da ansonsten die Interferenzstreifen verwaschen. Schlechte Strahlqualität verwäscht ebenso die Interferenzstreifen. Kein Feedback. Keine Messung von langen oder komplizierten Impusen: TBP < ~ 3. (die spektrale Auflösung ist ~10 mal schlechter aufgrund der Interferenzstreifen)

 zurück zur FROG!!! Geht es einfacher ? SPIDER hat 12 empfindliche Parameter zum einstellen/justieren. unbekannter Puls Michelson Interferometer 5 alignment parameters (q, f for each BS and delay) Variable delay Kamera SHG Kristall Spek- trom- eter VD Pulse Stretcher Grating 4 alignment parameters q (q for each grating and q, f for the mirror) 3 Justier- q parameter q (q, f für einen Spiegel und den Delay) q  zurück zur FROG!!! Grating