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Herzlich Willkommen zum Experimentalvortrag Silicium und seine Verbindungen in Alltag und Technik - Labor und Schule Marburg, den 13. November 2013 Marcell.

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1 Herzlich Willkommen zum Experimentalvortrag Silicium und seine Verbindungen in Alltag und Technik - Labor und Schule Marburg, den 13. November 2013 Marcell Pausch

2 Versuch 2 ChemikalienAufbau und Durchführung Wasserglas- Lösung (30%ig) Salzsäure (halbkonz.) 2

3 Versuch 3 ChemikalienAufbau und Durchführung Wasserglas- Lösung (30%ig) Eisen(III)- chlorid 3

4 Silicium in der Schule Q4 Wahlthema Werkstoffe Silicate (Vorkommen, Aufbauprinzip, technische Silicate); Reinstsilicium; Halbleitertechnologie; Siloxane; Silicone; Glas (Geschichte, Herstellung, Struktur); Keramische Werkstoffe Auszug aus: Lehrplan Chemie (Hessen). 4 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

5 Allgemeines 5

6 Stellung im Periodensystem der Elemente 6 C Si Ge Sn Pb 14 28,09 1,8 Si Silicium 14. Gruppe 3. Periode Si Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

7 1822Jöns Jakob Freiherr von Berzelius  Darstellung von Si aus SiF 4 Herkunft des Namens silica = Kieselerde & silex = Kieselstein Im Englischen (1831: Thomas Thomson) Silicium= silicon  carbon, boron Silicon/Silikon= silicone Geschichte 7 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

8 Si: 27,2 %  2. häufigstes Element! Häufigkeit des Elements in der Erdkruste Vorkommen 8 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

9 Vorkommen In welcher Form?  nie elementar  zahlreiche Si-O-Verbindungen: überwiegend als Siliciumdioxid und in Form zahlreicher Silicate 9 … wie Sand am Meer bzw. als Sand am Meer …  Silicate & SiO 2 : 90% der Erdkruste! Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

10 freies SiO 2 silicatische Minerale Vorkommen 10 AmethystOpal Beryll Feldspat Seesand Kieselsteine  Si: Träger des anorganischen „Lebens“ Bergkristall Glimmer OlivinTon eine kleine Auswahl Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

11 Vorkommen In welcher Form?  nie elementar  zahlreiche Si-O-Verbindungen: überwiegend als Siliciumdioxid und in Form zahlreicher Silicate Im Pflanzenreich: harte SiO 2 -Kriställchen auf Halmen und Gräsern Im Tierreich: Außenskelett niederer Tiere Beim Menschen: essentielles Spurenelement 11 … wie Sand am Meer  Silicate & SiO 2 : 90% der Erdkruste! bzw. als Sand am Meer … Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

12 Technische Darstellung Im Schmelzreduktionsofen: Reduktion von Quarz durch Koks bei hohen Temperaturen SiO 2(l) + 2 C (s) Si (l) + 2 CO (g) °C Elektroden Edukte CO (g) Si (l) Mauer & Blechmantel Querschnitt von außen Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas  99% rein

13 Technische Darstellung Reinstsilicium Si (s) + 3 HCl (g) HSiCl 3(g) + H 2(g) °C 1100 °C HCl (g) feingemahlenes Rohsilicium Si (s) H 2(g) Destillation von Trichlorsilan kondensiertes Trichlorsilan Abscheidungsreaktor: polykristallines Silicium Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

14 Technische Darstellung Vom polykristallinen Si zum Einkristall früher:Zonenschmelzverfahren heute:Czochralski-Verfahren (Tiegelzieh-Verfahren) 14 Einkristall Impfkristall Quarz Graphit Herausziehen und Rotation  99, % rein Si-Schmelze Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

15 Vom Einkristall zum Wafer schneiden schleifen, ätzen, polieren, reinigen Technische Darstellung 15 Einkristall Verarbeitung  Mikrochips  Photovoltaik  … Wafer Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

16 Versuch 1 Darstellung von Silicium im Labormaßstab 16 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

17 V 1a Darstellung von Silicium ChemikalienAufbau und Durchführung 2 Spatel Quarzsand SiO 2(s) 3 Spatel Magnesium Mg (s) 17 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

18 V 1a Darstellung von Silicium 18 Quarz Magnesium Produkt Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

19 V 1a Darstellung von Silicium Auswertung SiO 2(s) + 2 Mg (s) 2 MgO (s) + Si (s) Nebenreaktion Si (s) + 2 Mg (s) Mg 2 Si (s)  2 Nebenprodukte: Mg 2 Si (s) und MgO (s) 19 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

20 V 1b Darstellung von Silicium Chemikalien Aufbau und Durchführung Produkt aus V 1a Salzsäure (halbkonz.) 20 Demonstration Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

21 V 1b Darstellung von Silicium 21 Produkt V 1aZugabe von HCl Abdampfen Produkt 1a Produkt 1b Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

22 V 1b Darstellung von Silicium Auswertung MgO (s) + 2 HCl (aq) MgCl 2(aq) + H 2 O Mg 2 Si (s) + 4 HCl (aq) SiH 4(g) + 2 MgCl 2(aq) SiH 4(g) + 2 O 2(g) SiO 2(s) + 2 H 2 O  Si noch mit wenig SiO 2 & MgCl 2 verunreinigt 22 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

23 Eigenschaften 23

24 Chemische Eigenschaften Verhalten: wie ein Nichtmetall Reaktivität: feinverteilte Form > grobkristalline Form aber beide Formen nicht besonders reaktiv Verbrennung an Luft: Si (s) + O 2(g) SiO 2(s) Reaktion bei RT: Si (s) + 2 F 2(g) SiF 4(s) In Säuren: praktisch unlöslich (SiO 2 ) – Ausnahme HF In Laugen: gut löslich in heißen Laugen In Verbindungen: meist vierwertig (sp 3 -hybr.), keine (p-p) π -Bindung °C Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

25 Physikalische Eigenschaften reines, kristallisiertes Silicium:  dunkelgrau, stark glänzend, undurchsichtig und spröde Gitterstruktur:  Diamant-Gitter ( α - Modifikation) pulverförmiges, grau-braunes Silicium:  gleiche Gitterstruktur, unterschiedliche Teilchengröße, Oberfläche & Störung 25 Leitfähigkeit ? Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

26 Demonstration 1 Leitfähigkeit von Silicium im Vergleich 26 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

27 D 1 Leitfähigkeit von Silicium Chemikalien Aufbau und Durchführung Kupferdraht Glasstab Silicium-Scheibe 27 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

28 D 1 Leitfähigkeit von Silicium Kupfer 28 GlasSilicium Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

29 D 1 Leitfähigkeit von Silicium Messergebnisse 29 Kupfer Glas Silicium  leichter Abfall  konstant 0 mA  von 0 mA auf  0,1 mA  Erklärung: Das Energiebänder-Modell Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

30 Grundlage:Molekülorbital-Theorie (MO-Theorie) Metalle:viele Atome - dicht gepackt Gedanke:2 Atome mit 2 AO  1 Molekül mit 2 MO n AO  n MO es gilt: Pauli-Prinzip n AO: Die Energiedifferenz zwischen den einzelnen Energieniveaus einer Hauptquantenzahl wird so klein, dass sie nicht mehr voneinander unterschieden werden können.  Sie bilden ein Energieband! Das Energiebänder-Modell 30 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

31 2s-Band aus n verschiedenen Energieniveaus (n 2s-AO) 2p-Band aus n verschiedenen Energieniveaus (n 2p-AO) Leitungsband Valenzband Das Energiebänder-Modell 31 verbotene Zone Energie 1s-Orbital 2s-Orbital 2p-Orbital Überlappung 1s-Band aus n verschiedenen Energieniveaus n Li-AtomeMetall aus n Li-Atomen  gebildet aus n 1s-Atomorbitalen e - -Konfiguration 1s 2 2s 1 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

32 Valenzband mit 2n Quantenzuständen  halb besetzt Leitungsband mit 6n Quantenzuständen  leer Das Energiebänder-Modell 32 verbotene Zone Energie 1s1s 2s2s 2p2p 1s-Band mit 2n Quantenzuständen  voll besetzt n Li-AtomeMetall aus n Li-Atomen e - -Konfiguration 1s 2 2s 1 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

33 Valenzband mit 2n Quantenzuständen  voll besetzt Leitungsband mit 6n Quantenzuständen  leer Das Energiebänder-Modell 33 verbotene Zone Energie 1s1s 2s2s 2p2p 1s-Band mit 2n Quantenzuständen  voll besetzt n Be-AtomeMetall aus n Be-Atomen e - -Konfiguration 1s 2 2s 2 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

34 Das Energiebänder-Modell 34 Energie Leitungsband Valenzband Alkalimetalle Erdalkalimetalle Überlappung Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

35 Das Energiebänder-Modell 35 Energie Leitungsband Valenzband Verbotene Zone IsolatorEigenhalbleiter Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas GlasSi

36 Kieselsäuren und Silicate 36

37 Kieselsäuren Orthokieselsäure SiO 2(s) + 2 H 2 O H 4 SiO 4(aq)  in natürlichen Gewässern: c < mol/L höhere Konzentrationen:  spontane Kondensation H 2 O Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

38 Silicate  Salze der Kieselsäuren (beständig) Si bildet SiO 4 -Tetraeder – über Ecken verknüpft Kieselgel/Silicagel Kieselgel: hochkondensierte, wasserreiche Kieselsäure Silicagel: entwässert  Trocknungsmittel 38 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

39 Versuch 2 Ausfällen von Kieselsäure aus Wasserglas-Lösung 39 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

40 V 2 Ausfällen von Kieselsäure ChemikalienAufbau und Durchführung Wasserglas- Lösung (30%ig) Salzsäure (halbkonz.) 40 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

41 V 2 Ausfällen von Kieselsäure 41 Wasserglas- Lösung Zugabe von Salzsäure Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

42 V 2 Ausfällen von Kieselsäure Auswertung Na 2 SiO 3(aq) + 2 HCl (aq) „H 2 SiO 3(aq) “ + 2 Na + (aq) + 2 Cl - (aq) Metakieselsäure Kondensation zu Polykieselsäuren 42 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

43 Versuch 3 Ein chemischer Garten 43 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

44 V 3 Ein chemischer Garten ChemikalienAufbau und Durchführung Wasserglas- Lösung (30%ig) Metallsalze 44 CuSO 4 ∙ 5 H 2 O CuCl 2 ∙ 2 H 2 O NiSO 4 ∙ 6 H 2 O FeCl 3 CoCl 2 ∙ 2 H 2 O CaCl 2 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

45 V 3 Ein chemischer Garten 45 nach 30 min nach 2 d nach 20 min nach 7 d Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

46 V 3 Ein chemischer Garten Auswertung 46 Kristall Wasserglas semipermeable Haut Wasser Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas gelöste Metallsalze

47 Silicat-Typen Inselsilicateisolierte [SiO 4 ] 4- -Tetraeder GruppensilicateDoppeltetraeder [Si 2 O 7 ] 6- Ringsilicateverschiedene Ringe z.B. [Si 6 O 18 ] 12- KettensilicateVerknüpfung der Tetraeder zu Ketten z.B. [(SiO 3 ) n ] 2n- SchichtsilicateSiO 4 -Tetraeder über 3 Ecken mit Nachbartetraeder verknüpft GerüstsilicateSiO 4 -Tetraeder über alle 4 Ecken verknüpft 47 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

48 Zeolithe gr. zein = sieden gr. lithos = Stein kristalline, hydratisierte Alumosilicate; Alkali- & Erdalkalimetalle Zeolith A Gerüstsilicat mit großen Hohlräumen  Hohlräume durch kleinere Kanäle verbunden in Hohlräumen: Kationen/ Wassermoleküle 48 Na 12 [Al 12 Si 12 O 48 ] ∙ 27 H 2 O Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

49 Versuch 4 Eigenschaften von Zeolithen 49 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

50 V 4 Eigenschaften von Zeolithen ChemikalienAufbau und Durchführung Zeolith A Kupfersulfat-Lsg. (c = 0,1 mol/L) Ammoniak-Lsg. (c = 2 mol/L) 50 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

51 V 4 Eigenschaften von Zeolithen 51 CuSO 4 -Lösung Zugabe von NH 3 Zeolith nach 5 minMischungAbdampfen Zeolith nachher Zeolith vorher Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

52 Auswertung Bildung des Hexaaqua-Komplexes Cu 2+ (aq) + 6 H 2 O [Cu(H 2 O) 6 ] 2+ (aq) Hexaaquakupfer(II)-Komplex Bildung des Tetraammin-Komplexes [Cu(H 2 O) 6 ] 2+ (aq) + 4 NH 3(aq) [Cu(NH 3 ) 4 (H 2 O) 2 ] 2+ (aq) + 4 H 2 O Tetraammindiaquakupfer(II)-Komplex V 4 Eigenschaften von Zeolithen 52 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

53 Zeolithe Gerüstsilicate mit großen Hohlräumen  Hohlräume durch kleinere Kanäle verbunden in Hohlräumen: Kationen/ Wassermoleküle Ionenaustauscher  Austausch von Na + -Ionen gegen Cu 2+ -Ionen Gleichgewichtsreaktion (L E C HATELIER ) Adsorption  Wirkung als Molekularsieb  Synthese von passenden Zeolithen V 4 Eigenschaften von Zeolithen 53 Zeolith A Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

54 V 6 Herstellung von Glas ChemikalienAufbau und Durchführung Glasmischung 54 5 min – 600 W Simon-Müller-Ofen Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

55 Silicone 55

56 Bau und Synthese Müller-Rochow-Synthese (schematische Reaktion) CH 3 Cl (g) + Si (g) MeSiCl 3(g) + Me 2 SiCl 2(g) + Me 3 SiCl (g) Me 3 SiCl (g) Me 3 SiOH (g) Polykondensation – 400 °C ‹Cu/Si› + H 2 O - HCl - H 2 O Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas Silanole Methylchlorsilane

57 Versuch 5 Eigenschaften von Silicon 57 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

58 V 5 Eigenschaften von Silicon ChemikalienAufbau und Durchführung Polystyrol - PSQuellprobeBrennprobe Silicon - SI Ethylacetat 58 PS & SI PSSI Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

59 V 5 Eigenschaften von Silicon 59 SIPSPS mit Ethylacetat Brennprobe SI Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas Brennprobe PS SI in Ethylacetat, Säuren und Laugen

60 V 5 Eigenschaften von Silicon Auswertung Brennprobe mit SI + 4n O 2(g) n SiO 2(s) + 2n CO 2(g) + 3n H 2 O Brennprobe mit PS (schematische Reaktionsgleichung) + O 2(g) C (s) + CO 2(g) + H 2 O 60 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas (s)

61 V 5 Eigenschaften von Silicon sehr stabil - chemisch wenig reaktiv Si–O—Si-Bindung Si—CH 3 -Bindung -je nach Mischung: dünnflüssig, ölig, kautschukartig oder harzähnlich -hydrophob, elektrisch nicht leitend -thermische Zersetzung ab 650 °C -resistent gegenüber verdünnten Laugen/Säuren/Lösungsmitteln -physiologisch gelten sie als unbedenklich 61  vielfältiger Einsatz Isoliermaterial, Dichtungen, Imprägnierungen, Schläuche … Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

62 Glas 62

63 Allgemeines alter Werkstoff 1500 v. Chr. Mesopotamien – Gefäße aus Glas 1300 v. Chr. Ägypten – bunte Perlen & Schmucksteine chemisch gesehen … HauptbestandteilSiO 2 Netzwerkbildner saure Oxide, neben SiO 2 z.B. auch B 2 O 3, Al 2 O 3 Trennstellenbildnerbasische Oxide, z.B. Na 2 O, K 2 O, CaO 63 amorphe, ohne Kristallisation erstarrte Schmelze Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

64 Aufbau Netzwerkbildner SiO 2  dreidimensionales Netzwerk aus eckenverknüpften Tetraedern 64 kristallines SiO 2 SiO 4 -Tetraeder Si Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

65 Aufbau Trennstellenbildner  trennen Si—O—Si-Brücken 65 SiO 2 mit Netzwerkbildnern Glas ≠ Glas SiO 4 -Tetraeder Si Kationen Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

66 Glas ≠ Glas 66 Quarzglas reines SiO 2 hitzebeständig, UV-durchlässig GebrauchsglasSiO 2, Na 2 O, CaO Natron-Kalk-Gläser Thüringer GlasZusatz von K 2 O schwerschmelzbar Duran ® -Glas/ Jenaer-Glas Zusatz von B 2 O 3 Bor-Silikat-Gläser: Erhöhung der chemischen Resistenz und Festigkeit Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

67 Versuch 6 Herstellung von Glas 67 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

68 V 6 Herstellung von Glas ChemikalienAufbau und Durchführung Glasmischung 68 5 min – 600 W 01,0 g SiO 2(s) 10,6 g H 3 BO 3(s) 01,8 g Na 2 CO 3(s) 01,7 g CaCO 3(s) 04,2 g Li 2 CO 3(s) AST-ElementSimon-Müller-Ofen Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

69 V 6 Herstellung von Glas 69 AST-Element in der Mikrowelle Glasperle 2. Durchgang Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

70 V 6 Herstellung von Glas 70 TiegelSimon-Müller-OfenTiegel im Ofen Schmelze Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

71 V 6 Herstellung von Glas Borglasmischung Zusätze ohne Zusatz  farblos CuSO 4 ∙5 H 2 O (s)  blau Fe 2 O 3(s)  bernsteinfarben Cr 2 O 3(s)  grün 71 01,0 g SiO 2(s) 10,6 g H 3 BO 3(s) 01,8 g Na 2 CO 3(s) 01,7 g CaCO 3(s) 04,2 g Li 2 CO 3(s) Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas Netzwerk- bildner Trennstellen- bildner

72 V 6 Herstellung von Glas Auswertung 2H 3 BO 3(s) B 2 O 3(l) + 3 H 2 O  Netzwerkbildner Na 2 CO 3(s) Na 2 O (s) + CO 2(g)  Trennstellenbildner + O 2- (l) + 2 Na + (l)  Glasschmelze! 72 (l) Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas Trennstellen

73 Silicium in der Schule Q4 Wahlthema Werkstoffe Silicate (Vorkommen, Aufbauprinzip, technische Silicate); Reinstsilicium; Halbleitertechnologie; Siloxane; Silicone; Glas (Geschichte, Herstellung, Struktur); Keramische Werkstoffe Auszug aus: Lehrplan Chemie (Hessen). 73 Allgemeines Eigenschaften Silicate Silicone Glas

74 Literatur Vgl. Hessisches Kultusministerium: Lehrplan Chemie. Vgl. Holleman, A., Wiberg, N. und E.: Lehrbuch der Anorganischen Chemie Auflage. DE GRUYTER. München S. 531ff. Vgl. Riedel, E., Janiak, C.: Anorganische Chemie. 8. Auflage. DE GRUYTER. Berlin und Düsseldorf S. 179ff, S. 379, S. 512f, S.520 – 551. Vgl. Häusler, K., Rampf, H., Reichelt, R.: Experimente für den Chemieunterricht. 2. Auflage. Oldenbourger Schulverlag. München S. 169 – 173, S. 337f. Vgl. Tausch, M.: Chemie SII. 2. Auflage. Buchners Verlag. Würzburg S. 357ff. Vgl. Seilnacht, T.: Silicium. URL: Vgl. Seilnacht, T. Quarzvarietäten. URL: Vgl. Neumüller, B.: Silicium. Mitschrift im Seminar zum AC-I-Praktikum. 16. und 18. Januar 2012 Vgl. -Schoettler, M.

75 Literatur Vgl. Autorenkollektiv: Silicium. In: NiU-C. Heft-Nr. 10/1991. Themenband. Vgl. Autorenkollektiv: Silicium. In: PdN-ChiS. Heft-Nr. 5/1988. Themenband. Vgl. Lühken, A., Bader, H.-J.: Herstellung von Glas und im Mikrowellenofen. In: PdN-ChiS. Heft-Nr. 2/2002. S Vgl. Auner, N.: Silicium als Energieträger. In: Heft-Nr. 8/2003. S. 2 – 7. Vgl. Schwedt, G.: Teil 2 – Silicium. In: PdN-ChiS. Heft-Nr. 8/2003. S. 35f. Vgl. Nick, S., Chomicz, Z.: Zeolithe selbst gemacht. In: CHEMKON. Heft-Nr. 1/2013. S. 14 – 20. Vgl. König, A.: Experimentelle Untersuchung von Kunststoffen aus dem Alltag. In: Praxis der Naturwissenschaften. 4/49 Jg S. 39ff.

76 Literatur Vgl. Institut für Arbeitsschutz der Deutschen Gesetzlichen Unfallversicherung: Stoffdatenbank Gestis. URL:

77 Abbildungsverzeichnis Zugriff: November 2013 Sand am Meer Kiesel https://commons.wikimedia.org/wiki/File:Quarznormal.JPG Bergkristall Amethyst Opal Feldspat Beryll Glimmer https://commons.wikimedia.org/wiki/File:Glimmer.jpg

78 Abbildungsverzeichnis Zugriff: November 2013 Olivin https://commons.wikimedia.org/wiki/File:Olivin-mt-erebus_hg.jpg Ton https://commons.wikimedia.org/wiki/File:Clay-ss-2005.jpg Zeolith A - Gerüst Berzelius Lichtbogenofen Einkristall Silicium Diamant-Gitter

79 Abbildungsverzeichnis Zugriff: November 2013 Siilicagel

80 Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit


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