Mikrostrukturmodell Fe/Au-Multilagenschicht Entwicklung der Mikrostruktur nach Wärmebehandlung (Modell) 10 nm TEM: Prof. J. Zweck, Uni Regensburg

Experimentelle Anordnung XRR (Reflexionsmessung), SAXS (Kleinwinkelstreuung), GAXRD (Beugung unter streifendem Einfall) und symmetrische Röntgenbeugung Angle of incidence, g Sample Goebel mirror Sample inclination, y Diffraction angle, 2q X-ray source Sample rotation, f Diffraction vector Scintillation detector Normal direction Flat monochromator

Symmetrische Weitwinkelbeugung und Reflektivitätsmessung XRD XRR

Realstruktur der Multilagenschichten SAXS WAXS Elektronendichte und Dicke von einzelnen Schichten Rauhigkeit der Grenzflächen und ihre Morphologie Geometrische und „diffuse“ Rauhigkeit Kontinuierlichkeit der Grenzeflächen Dicke einzelner Schichten Rauhigkeit der Grenzflächen Netzebenenabstände in einzelnen Schichten (Eigen-spannungen), „intralayer“ und „interlayer disorder“ Kristallitgröße und Textur Kontinuierlichkeit der Grenzflächen

XRR – Theorie Mehrfache (dynamische) Streuung Optische Theorie für glatte Grenzflächen (ohne Rauhigkeit) Substrat L.G. Parrat, Phys. Rev. 95 (1954) 359.

XRR – Theorie Reflektivität von Multilagen mit Grenzflächenrauhigkeit Substrat Änderung der Fresnel Koeffizienten (Debye-Waller-Faktor) L.Névot, P.Croce, Rev. Phys. Appl. 15 (1980) 761. G.H.Vineyard, Phys. Rev. B 26 (1982) 4146. S.K.Sinha, E.B.Sirota, S.Garoff, H.B.Stanley, Phys. Rev. B 38 (1988) 2297. DWBA

Reflexionskurve Strukturmodell , t,  (top) , t,  (X) , t,  (C) , t,  (B) , t,  (A) ,  (S) Substrat Schicht A Schicht B Schicht C Schicht X Deckschicht z J.H.Underwood, T.W.Barbee, Appl. Opt. 20 (1981) 3027. P.Lee, Appl. Opt. 22 (1983) 1241. B.Vidal, P.Vincent, Appl. Opt. 23 (1984) 1794. S.K.Sinha, E.B.Sirota, S.Garoff, H.B.Stanley, Phys. Rev. B 38 (1988) 2297. V.Holý, J.Kuběna, I.Ohlídal, K.Lischka, W. Plotz, Phys. Rev. B 47 (1993) 15896.

Multilagenschichten mit diskontinuierlichen Grenzflächen Regions Kontinuierlich Diskontinuierlich Amplitude und Phasenverschiebung Reflektivität

Multilagenschichten mit diskontinuierlichen Grenzflächen Effekte Fe/Au (30Å/10Å) x 8 Simulation Die Intensität von Braggschen Peaks nimmt ab Die ersten „fringes“ verschieben sich Dies wird im Strukturmodell mit kontinuierlichen Grenzflächen durch Änderung in der Elektronendichte und in der Rauhigkeit angepasst Die „klassische“ Auswertemetho-de ergibt falsche Elektronen-dichte und Rauhigkeit der Grenz-flächen Konsequenzen c = 100% c = 60% c = 30%

Diffuse Streuung Nichtsymmetrische Scans erforderlich Theorie: DWBA Beugungseffekte: Yoneda Peaks (Flügel)  Maximum der Transmissionskoeffizienten Y.Yoneda, Phys. Rev 131 (1963) 2010. Maximum der resonanten diffusen Streuung (Holy‘s bananas)  kinematischer Effekt (Periodizität der ML) Quasi-Braggsche Intensitätsmaxima  dynamischer Effekt (Korrelation der Grenzflächenwelligkeit) V.Holý, T.Baumbach, Phys. Rev. B 49 (1994) 10668. Q/2Q (arcsec) Sample inclination (arcsec) Information über die mesoskopische Struktur in der lateralen Richtung und über die vertikale Korrelation

Fresnel Koeffizienten Fresnel Reflektionskoeffizienten Fresnel Transmissionskoeffizienten Snell Gesetz

Diffuse Streuung an Multilagen mit diskontinuierlichen Grenzflächen DWBA: Kontinuierlich Grenzflächen Diskontinuierlich Formfaktor Änderungen in der Intensität der Yoneda Peaks Verbreiterung des Reflexionsmaximums („Faltung“ mit dem Formfaktor) D. Rafaja, H. Fuess, D. Šimek, J. Kub, J. Zweck, J. Vacínová, V. Valvoda, J. Phys. C 14 (2002) 5303-5314.

Diffuse Streuung an Multilagen mit diskontinuierlichen Grenzflächen Fe/Au (70Å/21Å)13 / 280Å Au / SiO2

Diffuse Streuung an Multilagen mit diskontinuierlichen Grenzflächen -1.67 -1.11 -0.56 -0.56 1.11 1.67 3.33 Detektorwinkel 2.22 1.11 Abstand von der Normalrichtung Kleinwinkelstreuung vor and nach der Wärmebehandlung (4h/300°C)

Symmetrische Weitwinkelbeugung Strukturmodell tB Intralayer disorder Continuous and discrete interface roughness tA Average d-spacing Interlayer distance Jahn-Teller-Methode (Schichtstrukturen) Informationen auf dem atomaren Niveau (Netzebenenabstand, Textur) E.E. Fullerton, I.K. Schuller, H. Vanderstraeten and Y. Bruynseraede, Phys. Rev. B 45 (1992) 9292.

Die kinematische Beugungstheorie für WAXS an Multilagenschichten Die Intensität: Verteilung der Lagen von Grenzflächen (Gauss): Punktlagen der einzelnen Atome (korreliert): Strukturfaktor einzelner Schichten: Netzebenenabstände und atomare Anordnung:

Beugungsbild einer Superstruktur Fe/Au (3.24nm/1.41nm)  12 Fe: 16  0.20268 nm, Au: 6  0.2355 nm Die Lagen von Satelliten Die Periodizität Mittlerer Netzebenenabstand

Weitwinkelbeugung an Multilagen mit diskontinuierlichen Grenzflächen Strukturmodell Kinematische Beugung substrate buffer

WAXS an diskontinuierlichen Multilagen f … atomare Streufaktoren, F … Strukturfaktoren, c … Kontinuierlichkeit der Grenzflächen, R … Lagen der Ausscheidungen, E0 … Thomson-Amplitude, z … Anfang der Schicht A, t … Dicke der Schicht A Matrix Multilayer Interferenzterm D. Rafaja, H. Fuess, D. Simek, L. Zdeborova and V. Valvoda: Degradation of periodic multilayers as seen by small-angle X-ray scattering and X-ray diffraction, J. Phys.: Condens. Matter 14 (2002) 10021-10032.

Die Grenzflächendiskontinuität

Kombination von SAXS (XRR) und WAXS (XRD) Fe/Gd (25Å/28Å)8 LAR HAR t (Fe)[nm] (2.3±0.1) (2.1±0.2) t (Gd)[nm] (3.0±0.2) (3.0±0.2) L [nm] 5.3 5.1 s (Fe) [nm] 0.3 0.4 s (Gd) [nm] 0.3 0.1 r (Fe) (1.00±0.03) r (Gd) (1.06±0.03) d (Fe) [nm] 0.1970 d (Gd) [nm] 0.3100

Kombination von SAXS (XRR) und WAXS (XRD) Fe/Au (20Å/20Å)12 LAR HAR t (Fe)[nm] (1.8±0.1) (1.4±0.1) t (Au)[nm] (2.0±0.1) (2.3±0.1) L [nm] 3.8 3.7 s (Fe) [nm] 0.6 0.2 s (Au) [nm] 0.9 0.3 d (Fe) [nm] 0.2027 d (Au) [nm] 0.2355

Kombination von SAXS (XRR) und WAXS (XRD) Fe/Au (26Å/24Å)10 LAR HAR t (Fe)[nm] (2.7±0.2) (2.5±0.1) t (Au)[nm] (2.3±0.1) (2.3±0.1) L [nm] 5.0 4.8 s (Fe) [nm] 0.5 0.2 s (Au) [nm] 0.5 0.2 d (Fe) [nm] 0.2027 d (Au) [nm] 0.2355 Continuity 90 % 100 %

ML nach Wärmebehandlung Fe/Au (26Å/24Å)10 Virgin 2h/200°C XRR XRD XRR XRD t(Fe) 26.5 25.6 26.5 27.0 t(Au) 24.0 24.6 22.0 27.8 L 50.5 50.2 48.5 54.8 d(Fe) 2.031 2.027 d(Au) 2.359 2.353 d 0.09 0.13 s(Fe) 6.5 1.0 7.0 2.0 s(Au) 6.5 1.2 8.0 2.4 s(surf) 6.5 9.0 cont. 90% 100% 85% 80%

Fe/Au (26Å/24Å)10 Hohe Korrelation der Grenzflächenrauhigkeit Großer Unterschied zwischen (XRR) und (XRD) Detektorwinkel (arcsec) Abweichung von der Normale

ML nach Wärmebehandlung Fe/Au (70Å/21Å)13 Virgin 4h/300°C XRR XRD XRR XRD t(Fe) 69.7 63.5 69.9 61.8 t(Au) 20.4 24.3 19.4 25.8 t(int) 2.2 2.1 L 90.1 90.0 89.3 89.7 d(Fe) 2.036 2.027 d(Au) 2.339 2.327 d 0.076 0.040 s(Fe) 8.0 4.5 12.0 6.5 s(Au) 9.5 5.0 13.0 7.5 s(surf) 12 20 r(Fe1) 1.0 0.6 cont. 90% 100% 85% 80%

Fe/Au (70Å/21Å)13 Kleine Korrelation der Grenzflächenrauhigkeit Kleiner Unterschied zwischen (XRR) und (XRD) Detektorwinkel (arcsec) Abweichung von der Normale

Zusammenfassung SAXS WAXS SAXS und WAXS – komplementäre Daten Elektronendichte Dicke der einzelnen Schichten Grenzflächenrauhigkeit Kontinuierlichkeit der Grenzflächen Grenzflächenmorphologie Besser für amorphe (schlecht kristalline) Materialien WAXS Kristallinität Netzebenenabstände Dicke der einzelnen Schichten Grenzflächenrauhigkeit Kontinuierlichkeit der Grenzflächen Besser für kristalline Stoffe (mit dünnen Einzelschichten) SAXS und WAXS – komplementäre Daten Kombination von SAXS und WAXS ist empfehlenswert Kombination von Röntgenbeugung und ELMI notwendig

Zusammenfassung der Beugungseffekte Kontinuierliche Grenzflächen Totalreflexion Bragg-Maxima Kiessigsche Oszillationen Yoneda-Flügel Resonante Diffusionsstreuung Satellitenstruktur in WAXS Diskontinuierliche Grenzflächen Totalreflexion Bragg-Maxima sind schwächer Kiessigsche Oszillationen Yoneda-Flügel sind schwächer Resonante Diffusionsstreuung ist zum qx=0 verschoben Die Satellitenstruktur ist schwächer, weil die Satelliten unter dem Matrix-Peak verschwinden