Spektroskopie mit Positronen Lebensdauermessung Carola Oberhüttinger

Inhalt Positronenproduktion e+ im Festkörper Wechselwirkung mit Fehlstellen Lebensdauermessung Experimenteller Aufbau Datenauswertung Slow-positron-beam-Technik Positronenmikroskop

1. Positronenproduktion β+-Zerfall 22Na, 64Cu, 58Co, ... Paarproduktion (Bremsstrahlung) 113Cd(n,γ)114Cd – Reaktion γ-Quanten mit Gesamtenergie von 9,041 MeV können Paarproduktion machen → kontinuierlicher Strahl mit hoher Intensität

Positronenquelle

Positronenspektrum

2. e+ im Festkörper, Thermalisierung e+ werden innerhalb von ps auf therm. Energien gebremst Verlust von Energie durch Ionisation, Anregung von Elektronen, Exzitonen usw. Thermalisierungszeit macht nur wenige Prozent der Gesamtlebensdauer aus e+ legen dabei eine Strecke von ca. 100 μm zurück

Eindringtiefe Abhängig von Ekin der e+ und der Massendichte der Substanz Charakteristische Eindringtiefe: 1/α+ ≈ 17*ρ/Emax1,43 Im μm Bereich: z.B. Aluminium 1/α+= 90 μm

Positronen-Eindringtiefenprofil

Diffusion Diffusionslänge von 0,1 bis 0,4 μm Im thermalisierten Zustand ist das e+ delokalisiert e+ wird durch Gitterfehler eingefangen Diffusionslänge bestimmt stark die Sensitivität der e+ - Methode Nach Diffusion Annihilation unter Aussendung von γ-Strahlung

Annihilation von e+ und e- σ = (πr02c)/v ~ 1/v Zerstrahlungsrate λ = σvne ~ ne Lebensdauer τ = 1/ λ ~ 1/ne → Lebensdauer sensitiv auf el. Umgebung Typische Lebensdauern: 100 – 200 ps Annihilation in 2 γ-Quanten mit jeweils 511 keV Energie

3. Wechselwirkung mit Fehlstellen e+ werden in Leerstellen, Versetzungen usw. gefangen, da hier Elektronendichte lokal erniedrigt ist Fehlstellen haben unterschiedliche Bindungsenergien Versetzungen als Übergangszustand für assoziierte Defekte („leerstellenartig“) Andere Haftstellen: Korngrenzen, Leerstellencluster

Einfang in einer Leerstelle

Trapping-Modell Konzentration der Leerstellen aus dem Verhältnis von freien zu eingefangenen e+ Im therm. Gleichgewicht ist die Leerstellenkonzentration gegeben durch: cv=c0exp(-Ev/kBT) Ev: nötige Energie zur Bildung einer Leerstelle z.B. für Ev=1 eV bei 1000K ist cv=10-5/Atom

Trapping-Modell freie Zustände λf Epot μ ε λv Einfachleerstelle

Ratengleichungen dnf/dt = -λfnf – μcvnf + εnv + N dnv/dt = -λvnv + μcvnf – εnv N: Anzahl der pro Sekunde eingestrahlten Positronen Lösen im Gleichgewicht (dnf/dt =dnv/dt = 0) → Bruchteil freier bzw. gebundener Positronen ff bzw. fv

Lebensdauern Experimentell misst man entweder ff und fv getrennt, indem man die Anteile über die verschiedenen Lebensdauern τ=1/λ unterscheidet oder man misst eine mittlere Lebensdauer τM: 1/τM = ff * 1/τf + fv * 1/τv Daraus kann man dann Ev bestimmen

Drei Anwendungsmöglichkeiten

4. Lebensdauermessung Lebensdauer wird als Zeitdifferenz zwischen emittierten γ-Quant (1,27 MeV) aus Probe und γ-Quant (511 keV) aus Annihilation gemessen → Aktivität darf nicht zu hoch sein, damit im Mittel nur ein Positron in der Probe ist Minimale Probendicke erforderlich, damit größter Teil der Positronen in der Probe annihiliert γ-Quant wird mit Szintillator-Photomultiplier Anordnung detektiert

„Sandwich“-Aufbau

Experimenteller Aufbau

Lebensdauer Amplitude ist direkt proportional zur Zeitdifferenz und wird in einem Viel-Kanal-Analysator gespeichert Mehr als 106 Ereignisse nötig für ein komplettes Lebensdauerspektrum Lebensdauer auf 1 ps genau, aber nur Lebensdauern über 50 ps überhaupt messbar

Lebensdauerspektrum

Datenauswertung 1 Lebensdauerspektrum: N(t) = Σi=1k+1 Ii/τi * exp(-t/ τi) k: Anzahl der unterschiedlichen Defekte Faltung mit Zeitauflösungsfunktion z.B. Gaußkurve Komponenten erscheinen als Überlagerung von Geraden im halblogarithm. Plot Spektrum enthält zusätzlich Hintergrund und Annihilationen in der Quelle

Datenauswertung 2 Auswertung erfolgt mit Computer Auflösbarkeit der verschiedenen Komponenten hängt von ihrer Anzahl, ihrem Abstand und Anzahl der Messdaten ab Defekthalbleiter haben meistens diskrete Spektren, aber auch kontinuierliche (z.B. bei Leerstellen-Clustern) sind möglich Auch Methode der max. Entropie möglich → Intensität-über-Lebensdauer-Graph

Intensität über Lebensdauer

5. Slow-positron-beam Technik Viele Halbleiterprobleme betreffen dünne Schichten und oberflächennahe Defekte → man benötigt niederenergetische e+ Dies erreicht man durch Moderation Aber: räumliche Trennung von Quelle und Probe dadurch, deswegen muss ein Strahl-Leitsystem benutzt werden

Moderation Moderation basiert auf negativer Austrittsarbeit für Positronen bei vielen Festkörpern Folie ist viel dünner als mittlere Eindringtiefe v.a. Materialien mit hoher Atomzahl Effizienz: ungefähr 10-4 Stärkere Quellen nötig, um viele moderierte Positronen zu erzeugen Trennung von unmoderierten und moderierten Positronen vor Experiment nötig

Moderation

Strahl-Leitsystem ExB-Filter zur Strahltrennung Hochvakuum reicht aus (10-5 Pa) Unmoderierte e+ werden abgeschirmt Leitsystem auch mit elektrostatischen Linsen möglich, aber aufwendiger für verschiedene Energien

Strahl-Leitsystem Strahl-Leitsystem

Pulsung Zusätzlich Pulsung notwendig, da wegen stärkerer Quelle keine eindeutige Zuordnung zwischen Start- und Stop-γ-Quant möglich ist Monoenergetische Positronen werden im Linearbeschleuniger beschleunigt

Prinzip der Messungen Lebensdauermessung in Abhängigkeit von der Positronenenergie Zusätzlich Rückdiffusion bei niedrigen Energien: Anzahl der rückdiffundierten e+ abhängig von der Eindringtiefe, der Diffusionskonstante und der Defektdichte, da gefangene e+ nicht die Oberfläche erreichen Man erhält totale Rate für alle Defekte, keine obere Grenze für Bestimmung der Defektdichte Nachteil: keine Information über Art des Defekts

Defekt-Tiefenprofil Um das Defekt-Tiefenprofil zu erhalten, muss das Positronen-Eindringtiefen-Profil P(z,E) bekannt sein, Makhov Profil Parameter aus Monte-Carlo-Simulationen

Positronen-Eindringtiefenprofil

Defekt-Tiefenprofil Zur Berechnung wird die Probe in Scheiben aufgeteilt, deren Defektdichte und Positronendichte als konstant angenommen wird Annäherung durch Gaußfunktion oder auch Stufenfunktion

6. Positronenmikroskop zur Defektanalyse Triftshäuser et al., München, 1997 Wird mit gepulstem Strahl mit variabler Energie betrieben, Lebensdauermessung Durchmesser: 1 μm oder weniger Positronenenergie: 0,5 – 30 keV

Positronenmikroskop

Reemissions-Positronenmikroskop Reemissionsmikroskop nutzt negative Austrittsarbeit bei bestimmten Oberflächen Oberfläche wird Strahl mit einigen keV ausgesetzt, räumliche Verteilung der emittierten Positronen wird gemessen Falls oberflächennahe Defekte vorhanden sind, gibt es ein Minimum Räumliche Auflösung: 2,3 μm, aber durch nicht vorhandene Positronenpunktquellen beschränkt

Zusammenfassung I Quelle: v.a. 22 Na über β+-Zerfall So viele e+ wie möglich sollten in die Probe gelangen e+ werden in Defekten gefangen → Parameter der Annihilation ändern sich charakteristisch → Defekte und ihre Konzentrationen

Zusammenfassung II Lebensdauer wird als Zeitunterschied zwischen zwei γ-Quanten gemessen Komponenten der verschiedenen Defekte können mit Computerrechnungen getrennt werden Größe des Defekts bestimmt Lebensdauer Defektdichte kann aus der Intensität berechnet werden

Zusammenfassung III Dünne Schichten und Oberflächen können mit monoenergetischen, langsamen Positronen untersucht werden Pulsung des Strahls notwendig Zusätzlich über Rückdiffusion Aufschluss über Defektdichte

Literatur Positronen in Halbleiter, Krause-Rehberg Nukleare Festkörperphysik, Prof. Schatz und Prof. Weidinger Der Einfluß von Versetzungen auf die Positronenzerstrahlung, Tobias Wider An improved pulsed low-energy positron system, P. Willutzki et al. The München scanning positron microscope, G. Kögel, SPM-Group

Bilder Der Einfluß von Versetzungen auf die Positronenzerstrahlung, Tobias Wider:Bilder Seite 5,13,15 An improved pulsed low-energy positron system, P. Willutzki et al.: Bild Seite 33 Bundeswehruniversität München: Bild Seite 41 http://positron.physik.uni-halle.de/: Bilder Seite 4,6,9,20,21,23,26,29,31,36,38,40