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ZAE BAYERN BAYERISCHES ZENTRUM FÜR ANGEWANDTE ENERGIEFORSCHUNG E.V. Abteilung 1: Technik für Energiesysteme und erneuerbare Energien Experimentelle Untersuchung.

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1 ZAE BAYERN BAYERISCHES ZENTRUM FÜR ANGEWANDTE ENERGIEFORSCHUNG E.V. Abteilung 1: Technik für Energiesysteme und erneuerbare Energien Experimentelle Untersuchung des Wasser- und Wärmeaustrages an der DMFC-Kathode C. Kirchhoff 1, C. Cremers 1, U. Stimming 1,2, M. Rzepka 1 1 ZAE Bayern, Abteilung 1 Walther-Meißner-Str. 6, Garching 2 Technische Universität München, Physik-Department E19 James-Frank-Str. 1, Garching DPG Frühjahrstagung 2006, Arbeitskreis Energie, München, 20. März 2006 Physics E19 Interfaces and Energy Conversion

2 ZAE BAYERN Inhalt 1.Motivation und Arbeitsziel 2.Grundlagen 3.Messkonzept 4.Ergebnisse und Diskussion 5.Ausblick Physics E19

3 ZAE BAYERN 1. Motivation und Zielsetzung Leistungsdichte der DMFC ist stark temperaturabhängig Systemauslegung erfordert ein Konzept zum thermischen Management wesentliche Problematik: Wasseraustrag aus der Kathode Arbeitsziel ist die Untersuchung des thermischen Verhaltens der DMFC durch: Messung des Gesamtwasseraustrages Messung der Wärmeströme im Betrieb Physics E19

4 ZAE BAYERN 2.1. Grundlagen: Die DMFC Anodenseite Prozess:Methanoloxidation am Pt/Ru-Katalysator CH 3 OH + H 2 O 6H + + 6e - + CO 2 Kathodenseite Prozess:Sauerstoffreduktion am Pt-Katalysator 3/2O 2 + 6H + + 6e - 3H 2 O GesamtreaktionCH 3 OH + 3/2O 2 CO H 2 O : 1,186 V Physics E19

5 ZAE BAYERN 2.2. Grundlagen: Wärmequellen a)Verluste bei der ΔG 0 Gibbssche freie Enthalpie elektrochemischen Reaktion ΔH CH3OH Reaktionsenthalpie n Anzahl an der Redoxreaktion Die thermische Leistung folgt direkt aus beteiligter Elektronen der Zellspannung U z =ΔU: F Faraday-Konstante ( F = N A e ) Wirkungsgrad: thermische Leistung: Physics E19

6 ZAE BAYERN 2.2. Grundlagen: Wärmequellen b) Parasitäre Methanoloxidation Nafion®-Membranen sind durchlässig für Methanol Methanol tritt zur Kathode über und wird am Pt-Katalysator oxidiert die Reaktionsenthalpie wird als Wärme freigesetzt (katalytische Verbrennung) Physics E19

7 ZAE BAYERN 2.3. Grundlagen: Wärmesenken a) Medienzufuhr AnodeDie vorgewärmte Methanollösung wird auf Zelltemperatur erwärmt KathodeDie zugeführte Luft wird von Umgebungstemperatur auf Zelltemperatur erwärmt Physics E19

8 ZAE BAYERN 2.3. Grundlagen: Wärmesenken b) Dampfförmiger Wasseraustrag aus der Kathode in der Kathode wird Wasser verdampft und mit der Kathodenabluft ausgetragen. der Wärmeverlust durch Verdampfung kann sehr groß sein c) Wärmeabgabe an die Umgebung Die gegenüber der Umgebung erhöhte Betriebstemperatur führt zu Wärmeverlusten. Physics E19

9 ZAE BAYERN 2.4. Grundlagen: Wasserhaushalt Vier Mechanismen des Wasseraufkommens an der Kathode: elektrochemische Erzeugung elektroosmotischer Drag Diffusion parasitäre Methanoloxidation Wasseraustrag aus der Kathode: mechanischer Tröpfchenaustrag mit der Luftströmung mechanischer Austrag durch Schwerkraft oder Kapillarkräfte dampfförmiger Austrag mit der Luftströmung Physics E19

10 ZAE BAYERN 2.4. Grundlagen: Zielsetzung Experimentell zu bestimmende Größen: Gesamtwasseraustrag dampfförmiger Wasseraustrag parasitäre Methanoloxidation Physics E19

11 ZAE BAYERN 3. Messkonzept Experimenteller Aufbau: Betrieb der DMFC-Testzelle in einer stark wärmeisolierten Box Regelung der Anoden- und Kathodentemperatur mit Heizpatronen Messung der Heizleistung Messung der Massenströme zugeführter Medien Messung der Temperaturen zu- und abgeführter Medien Messung des Gesamtwasseraustrags aus der Kathode in einer Kühlfalle Messung von Zellspannung und Strom Physics E19

12 ZAE BAYERN 3. Messkonzept Messung der Wärmeströme im Betrieb Die Messungen erfolgen bei isothermem Betrieb, die Massenströme und Temperaturen der Medienversorgung sind konstant gehalten. a) Vollzellenmessung im potentiostatischen Betrieb: direkt gemessenVollzellenmessung ergibtminimiert und separat Differenz von Verdampfungs-gemessen wärmeverlust und parasitärem Wärmeaufkommen Physics E19

13 ZAE BAYERN 3. Messkonzept b) N 2 – Halbzellenmessung im galvanostatischen Betrieb: die Betriebsparameter werden wie bei der zugehörigen Vollzellenmessung eingestellt Betriebstemperatur Gaszufuhr Kathode elektrischer Strom es gilt: die Halbzellenreaktion lautet: der Wärmeeintrag über Stromfluss und Halbzellenreaktion lässt sich berechnen: Physics E19

14 ZAE BAYERN 3. Messkonzept in Abwesenheit von Sauerstoff kann keine parasitäre Methanoloxidation stattfinden: direkt gemessenN 2 – Halbzellenmessungminimiert ergibt den Wärmeverlust durchund dampfförmigen Wasseraustragseparat gemessen aus der zugehörigen Vollzellenmessung lässt sich damit der Wärmegewinn aus der parasitären Methanoloxidation bestimmen. Physics E19

15 ZAE BAYERN 4. Ergebnisse und Diskussion Physics E19

16 ZAE BAYERN 4. Ergebnisse und Diskussion Es wurden Messreihen bei 400 mV aufgenommen: mit 12,25 cm² MEA Methanollösung 1-molar unter Variation von Betriebstemperatur und Kathodenluftstrom Physics E19

17 ZAE BAYERN 4. Ergebnisse und Diskussion Physics E19

18 ZAE BAYERN 4. Ergebnisse und Diskussion Physics E19

19 ZAE BAYERN 4. Ergebnisse und Diskussion Physics E19

20 ZAE BAYERN Ausblick Untersuchung von MEAs mit dickerer Membran (>Na105) evtl. Untersuchung kommerzieller MEAs Untersuchung verschiedener Kathodenbackings Nutzung von Kapillarkräften zum Wasseraustrag Physics E19


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