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Christian Graßl Promotionsvortrag am 06.06.2013 Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später.

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1 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Dr. Max Mustermann Referat Kommunikation & Marketing Verwaltung Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Promotionsvortrag am Christian Graßl

2 Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Übersichtsartikel:M. Caporali, L. Gonsalvi, A. Rossin, M. Peruzzini, Chem. Rev. 2010, 110, 4178 B. M. Cossairt, N. A. Piro, C. C. Cummins, Chem. Rev. 2010, 110, 4164 M. Scheer, G. Balázs, A. Seitz, Chem. Rev. 2010, 110, 4236 Einleitung

3 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Phosphorreiche P n -Ligandkomplexe des Cobalts F. Dielmann, M. Sierka, A. V. Virovets, M. Scheer, Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 6860

4 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Synthese arsenreicher As n -Ligandkomplexe d (Å) As1–As (5)As6–As (5) As1–As (5)As7–As (5) As2–As (5)As7–As (5) As3–As (5)As8–As (6) As4–As (6)As9–As (6) As5–As (5)As10–As (5) As6–As (6)As11–As (5) Vgl.: As Å d (Å) As1–As22.703(3) As1–As42.368(2) As2–As32.375(2) As4–As52.427(2) As5–As5‘2.408(2)

5 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Reaktionsverhalten von [{Cp‘‘‘Co(µ,  2:2 -As 2 )} 2 ] (2) d (Å) As1–As (9)Co1–As12.424(1) As2–As (9)Co1–As22.446(1) As3–As (9)Co1–As32.389(1) As4–As (9)Co1–As42.472(1)

6 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Reaktionsverhalten von [{Cp‘‘‘Co(µ,  2:2 -As 2 )} 2 ] (2)

7 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle  – Diketiminatoligandkomplexe und deren Reaktivität ggü. kleinen Molekülen Y.-C. Tsai, Coord. Chem. Rev. 2012, 256, 722 M. M. Rodriguez, E. Bill, W. W. Brennessel, P. L. Holland, Science 2011, 334, 780

8 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle  -Diketiminatoverbindungen des Cobalts paramagnetisch: µ eff = 3.02 µ B (11), µ eff = 3.96 µ B (12); gemischtvalente Verbindung paramagnetisch: μ eff = 3.15 μ B ungefähr 2 ungepaarte Elektronen low spin Co(II) cyclo-P 4 2-

9 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle  -Diketiminatoverbindungen des Nickels  (Raman) = 1572 cm -1 ; Distickstoff  (Raman) = 2331cm -1 ; N3-N3‘ = 1.195(4) Å; Distickstoff N-N = Å; N Ligand G. Bai, P. Wei, and D. W. Stephan, Organometallics, 2005, 24, 5901

10 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle  -Diketiminatoverbindungen des Nickels diamagnetisch As-As-Bindungslänge: 2.431(2) – 2.457(2) Å As-As-Bindungswinkel: ca. 60° cyclo-As 3 -Ligand diamagnetisch 31 P{ 1 H}-NMR: (t, 1 J PP = 133 Hz, 2P), (t, 1 J PP = 133 Hz, 2P)

11 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle  -Diketiminatoverbindungen des Nickels S. Yao, Y. Xiong, C. Milsmann, E. Bill, S. Pfirrmann, C. Limberg, M. Driess, Chem. Eur. J. 2010, 16, 436 Verbindungen 19 und 21: paramagnetisch: µ eff = 1.93 µ B (19); µ eff = 1.96 µ B (21); 1 ungepaartes Elektron; Verbindung 20: diamagnetisch; As-As-Bindungslänge: (6) (6) Å

12 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle  -Diketiminatoverbindungen des Eisens - P–P-Bindungslängen in 23: (8) bis (8) Å, As–As-Bindungslängen in 24: (4) bis (4) Å - Beide Verbindungen paramagnetisch: µ eff = 7.55 µ B (23); 5.62 µ B (24); -Theoretische Rechnungen zu 23: Grundzustand: Nonett-Zustand

13 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Zusammenfassung -Synthese von arsenreichen As n -Ligandkomplexen -Synthese von  -Diketiminatoverbindungen mit labilem Liganden -Synthese von E n -Ligandkomplexen mit dem  -Diketiminatoliganden

14 Christian Graßl Promotionsvortrag am Beiträge zur Transformation der E 4 -Tetraeder (E = P, As) durch Koordination an Komplexfragmente später Übergangsmetalle Danken möchte ich an dieser Stelle: -Prof. Dr. Manfred Scheer -Dr. Gábor Balázs -Dr. Alexander Virovets, Dr. Eugenia Peresypkina, Dmitry Piryazev, Dr. Michael Bodensteiner -dem Arbeitskreis Scheer -Ihnen für die Aufmerksamkeit


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