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Stratospheric Ozone polar stratospheric clouds. Die Ozonproblematik Quelle: US EPA (http://www.epa.gov/oaqps001/gooduphigh/good.html)

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1 Stratospheric Ozone polar stratospheric clouds

2 Die Ozonproblematik Quelle: US EPA (http://www.epa.gov/oaqps001/gooduphigh/good.html)

3 Stratosphärische Ozonschicht schützt vor UV Strahlung UV-B

4 Stratosphärische Ozonschicht schützt vor UV Strahlung UV-AUV-B

5 Brief history of stratospheric ozone (1) 1881Hartley identifies ozone as main cause for cutoff of solar spectrum at 300 nm 1921Fabry and Buisson obtain first reliable measurement of overhead column ozone 1918Strutt measured tropospheric column with 40 ppb or less bulk of ozone in stratosphere 1926Dobson and Harrison measure latitudinal distribution of total ozone 1930Chapman theory; Schumacher measured rate coefficients Götz identified an ozone layer and located maximum near 22 km

6 Brief history of stratospheric ozone (2) 1960McGrath and Norris discover OH production and propose catalytic ozone destruction cycle 1971Crutzen and Johnston discover NO x cycle 1974Molina and Rowland recognize impact of man-made chlorofluoromethanes 1985Farman discovers Antarctic ozone hole 1987Montreal protocol 1995Nobel prize for Crutzen, Molina, and Rowland

7 VERTEILUNG VON OZON 7

8 Ozon-Vertikalprofile in der Nordhemisphäre 8 Dütsch, 1974 JanuarApril

9 Merdionalschnitt der Ozonverteilung in nb 9 Dütsch, 1974 February May August November

10 Merdionalschnitt der Ozonverteilung in ppm 10 Dütsch, 1974 AprilJune October December

11 Dobson Units 11 1 DU entspricht der Menge Ozon in der Gesamtsäule, die bei Normaldruck (1015 hPa) und 0 C in eine Höhe von 0.01 mm passen würde. Typischer Wert für die Ozonsäulendichte: 300 DU 1 DU = molec. cm -2

12 Ozonsäulendichte 12 Homogenisierte Zeitreihe der Ozonsäulendichte aus Satellitendaten; Einheit: Dobson Units (DU)

13 Ozonsäulendichte 13 Jan Jul

14 Der Chapman Zyklus (1) (1) O 2 + h O + O (2) O + O 2 + M O 3 + M (3) O 3 + h O 2 + O (4) O 3 + O O 2 + O 2

15 Der Chapman Zyklus (2) (1) O 2 + h O + O (2) O + O 2 + M O 3 + M (3) O 3 + h O 2 + O (4) O 3 + O O 2 + O 2 (1) O 2 + h O + O (2) O + O 2 + M O 3 + M (3) O 3 + h O 2 + O (4) O 3 + O O 2 + O 2 Bilanzgleichung für Ozonkonzentration: Im Gleichgewicht:

16 Der Chapman Zyklus (3) Verlustterm L fast immer linear von der Konzentration (hier O 3 ) abhängig. Daher: bzw.: P L

17 Lebensdauer (1) Definition der Verweildauer: Bei Annahme des Gleichgewichts ("steady state") gilt ebenfalls: Allgemeine Masse-Bilanzgleichung in einem Teilvolumen der Atmosphäre: Bezieht man die gesamte Atmosphäre als Reservoir ein, dann folgt: Dieses ist die Lebensdauer

18 Lebensdauer (2) Bei mehreren Verlustprozessen gilt: bzw.: Wenn der Verlust erster Ordnung ist (also proportional zu Q ):

19 Lebensdauer (3) Bei inhomogener Konzentrationsverteilung bzw. nicht-konstanter Reaktionsrate (also im Regelfall), muss integriert werden:

20 Ozonverteilung aus dem Chapman-Zyklus theory observed Lebensdauer Konzentration

21 Catalytic ozone destruction (5) X + O 3 XO + O 2 (6) XO + O X + O 2 net O 3 + O O 2 + O 2 X can be H, OH, NO, Cl, or Br. (6) is usually the rate-limiting step. 30 N, May

22 Competing Reactions H, OH and HO 2 species formed by reaction of excited O atoms with H-containing atmospheric species like H 2 O and CH 4 O 3 + h O( 1 D) + O 2 O( 1 D) + H 2 O OH + OH O( 1 D) + CH 4 CH 3 + OH H 2 O + h H + OH HOx cycle (1)

23 Competing Reactions OH + O 3 HO 2 + O 2 HO 2 + O OH + O 2 HOx cycle (2) net: O + O 3 2O 2 X + O 3 XO + O 2 XO + O X + O 2

24 NOx cycle N 2 O + O( 1 D) 2 NO

25 Simulation of NOy in MOZART3 (March Avg) Auroral Production N 2 O+O 1 D production

26 Reactions of NO x species with O 3 NOx cycle (2) NO + O 3 NO 2 + O 2 NO 2 + O NO + O 2 net: O + O 3 2O 2 X + O 3 XO + O 2 XO + O X + O 2

27 ClO x cycle

28 Competing Reactions ClO x species (Cl, ClO) are produced from chlorofluorocarbons (CFCs) and methyl chloride (CH 3 Cl). Example (Freon CF 2 Cl 2 ): CF 2 Cl 2 + h CF 2 Cl + Cl CF 2 Cl 2 + O CF 2 Cl + ClO ClOx cycle

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32 Systematik der CFCs 32 CFC-01234a (oder HCFC-… oder HFC-…) 0 = Anzahl der Doppelbindungen (fällt weg, falls keine vorhanden) 1 = Anzahl C-Atome minus 1 (fällt weg, falls Null) 2 = Anzahl H-Atome plus 1 3 = Anzahl F-Atome 4 = Anzahl Cl-Atome, die durch Br ersetzt werden (fällt weg, falls keine vorhanden) a = Buchstabe zur Identifizierung unterschiedlicher Isomere Die Anzahl Cl-Atome ergibt sich aus der Strukturformel des Ausgangs-Kohlenwasserstoffs.

33 Beispiele für CFCs 33 CFC-11CCl 3 Ftrichlorofluoromethane CFC-12CCl 2 F 2 dichlorodifluoromethane CFC-113CCl 2 F-CClF 2 1,1,2-trichlorotrifluoroethane HCFC-22CHClF 2 chlorodifluoromethane HCFC-123CHCl 2 -CF 3 2,2-dichloro-1,1,1-trifluoroethane HCFC-123aCHClF-CClF 2 1,2-dichloro-1,1,2-trifluoroethane HFC-23CHF 3 trifluoromethane HFC-134CHF 2 -CHF 2 1,1,2,2-tetrafluoroethane HFC-134aCH 2 F-CF 3 1,2,2,2-tetrafluoroethane HCFC-20CHCl 3 chloroform Halon-1211CBrClF 2 bromochlorodifluoromethane

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35 Reactions of NO x species with O 3 ClOx cycle (2) Cl + O 3 ClO + O 2 ClO + O Cl + O 2 net: O + O 3 2O 2 Nobelpreis Chemie 1995 X + O 3 XO + O 2 XO + O X + O 2

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37 Katalytische Ozonzerstörung 37 Chapman: O 2 + h O + O O + O 2 + M O 3 + M O 3 + h O 2 + O O 3 + O O 2 + O 2 Aktivierungsenergie: 17.1 kJ mol-1 Chapman: O 2 + h O + O O + O 2 + M O 3 + M O 3 + h O 2 + O O 3 + O O 2 + O 2 Aktivierungsenergie: 17.1 kJ mol-1 Katalytisch (ClO x ): Cl + O 3 ClO + O 2 ClO + O Cl + O 2 Aktivierungsenergie: 2.1 kJ mol-1 Katalytisch (ClO x ): Cl + O 3 ClO + O 2 ClO + O Cl + O 2 Aktivierungsenergie: 2.1 kJ mol-1

38 DAS OZONLOCH 38

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43 WMO Ozone Bulletin 43

44 Entstehung des Ozonlochs in der Antarktis Der zirkumpolare Luftstrom ("polar vortex") im Winter sorgt für eine Isolierung der antarktischen Luftmassen vom Rest der Atmosphäre Extreme Abkühlung durch Abstrahlung (ca. -80 C) Bildung von polaren Stratosphärenwolken (PSC) Anlagerung nicht reaktiver Chlorverbindungen (HCl und ClONO 2 ) Heterogene Umwandlung in "aktive" Chlorverbindungen (HOCl und Cl 2 ), die gasförmig freigesetzt werden Mit dem ersten Sonnenlicht im Frühjahr Photolyse der aktiven Chlorverbindungen und katalytische Ozonzerstörung 44

45 Chlor-Aktivierung 45

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54 Das Arktische Ozonloch Zum ersten Mal Ozonzerstörung von ähnlichem Ausmaß wie in der Antarktis

55 ZUKÜNFTIGE ENTWICKLUNG STRATOSPHÄRISCHEN OZONS 55

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60 60 "Super recovery"

61 MODELLIERUNG VON STRATOSPHÄRISCHEM OZON 61

62 MOZART-3 62 Model of Ozone and related tracers Paper by Kinnison et al., 2006 (J. Geophys. Res.) 108 Spezies 218 Gasphasen-Reaktionen 71 Photolyse-Reaktionen 18 Heterogene Reaktionen

63 MOZART-3 heterogene Reaktionen (1) 63 (liquid) (solid, T 200 K)

64 MOZART-3 heterogene Reaktionen (2) 64 (solid, T 185 K)

65 EP TOMS vs MZ3/ECMWF, September 15, lon x 1.0 lat1.9 lon x 1.9 lat

66 EP TOMS vs MZ3/ECMWF, September 25, lon x 1.0 lat 1.9 lon x 1.9 lat


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