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EMISSIONEN UND DEPOSITION 1. Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien.

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1 EMISSIONEN UND DEPOSITION 1

2 Emissionen lat. emittere = aussenden In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien in die Atmosphäre durch mechanische oder chemische Prozesse. Beispiele: Verbrennung und Freisetzung von Gasen (z.B. CO 2 ) Ausdampfen oder Ausgasen (Deponiegas) Abrieb und Aufwirbelung (Straßenstaub) Schwelbrand mit Rauchentwicklung

3 3 Grauzone: Staubaufwirbelung: Wie lange muss etwas in der Atmosphäre verweilen, um als emittiert zu gelten? NO x Produktion durch Blitze: Gasentladung in der Atmosphäre – Umwandlung inerter in reaktive Spurengase Verdunstung von Wasserdampf: Wird nicht als Emission betrachtet

4 4 Re-Emission: Erneute Emission nach Ablagerung eines Stoffes an der Oberfläche – manchmal erst nach Jahren (persistent organic compounds = Biphenyle, ….) Relevant für biogeochemische Kreisläufe (z.B. Kohlenstoff-Freisetzung durch Waldbrände in Torfgebieten)

5 Bestimmung von Emissionen Bilanzierung (z.B. Menge des verkauften Kraftstoffs, Stöchiometrie CO 2 Emissionen) Messung von Emissionsfaktoren, Bestimmung von Aktivität und Technologie Messung von Emissionsverhältnissen (Konzentrations- messungen im Abgas) Tunnelmessungen (mit Verkehrszählung) Eddy-Korrelationsmessungen Inverse Modellierung

6 Emissionsinventare

7 National Greenhouse Gas Inventories

8 8 Gesamt: 531 Tg/yr, davon 234 Tg/yr anthropogen 35-39% der CH 4 Emissionen sind natürlich

9 Zeitliche Entwicklung der Methanemissionen 9

10 Beispiel: Methan 10

11 Methanemissionen aus Feuchtgebieten (Modell) Diffusion f(WTD, temp) Ebullition f(WTD) Tiller f(ecosystem) Soil surface M0M0 M1M1 M2M2 M3M3 run-on run-off heat& water flux NPP leaf litter root litter microbes soil organic matter f(litter quality, temp) CO 2 CH 4 f(WTD) 1. Water Table Depth (WTD) 2. Production, Decomposition, Methanogenesis 3. Emission, Transport Quelle: Potter, 1997

12 Methan-Emissionen in der Landwirtschaft Quelle: T. Vellinga soil harvestable crop cattle manure input: food supplements (concentrates) input: fertilizer output: milk and meat 396 kg/ha 171 kg/ha CH 4

13 CH 4 Emissionen in den Niederlanden 80% der Methan- emissionen stammen von Kühen

14 Exkurs: CO 2 equivalent greenhouse gases 1 kg CO 2 1 kg eq-CO 2 1 kg CH 4 21 kg eq-CO 2 1 kg N 2 O 310 kg eq-CO 2 equivalent = radiative forcing equivalent

15 ÜBUNGEN Benutze die Definition der CO 2 -äquivalenten Emissionen, um die Treibhausgasemissionen holländischer Kuhfarmen abzuschätzen (kg eq-CO 2 /ha) km 2 der Niederlande sind Weidefläche. Vergleich: CO 2 -Emissionen: kg/ha (Durchschnitt 2002). Holländische Farmen halten im Durchschnitt 61 Kühe auf 38 ha Land. Jede Kuh produziert pro Tag 20 l Milch; für 1 kg Gouda werden 10 l Milch benötigt. Berechne die Treibhausgasemissionen aus der Herstellung von 1 kg Gouda. Vergleiche mit CO 2 Emissionen aus dem Straßenverkehr. Optional: Vergleiche auch mit Treibhausgasemissionen aus dem Reisanbau. In Indien werden im Durchschnitt 1940 kg Reis pro ha geerntet, CH 4 Emissionen sind im Mittel 21 kg/ha (Dünger wird in dieser Rechnung vernachlässigt ). Gesamtzahlen: Holland hat 1.5 Mio. Kühe, Indien hat Mio. ha Reisanbaufläche.

16 Global budget of CO Fossil fuel : Biomass burning: (forests, savannas, agric. waste burning, fuel wood use) Vegetation : Oceans : Methane oxidation : NMVOC oxidation : TOTAL Source = 1400 – 3700 TgCO/yr Photochemical sink : Surface deposition: TOTAL Sink = 1550 – 3100 TgCO/yr TgCO/yr NMVOC CH 4

17 Category Fuel Type used Total Two wheelersGasoline Auto RickshawsCNG52185 Passenger VehiclesGasoline Passenger VehiclesDiesel Passenger VehiclesCNG Total Passenger Vehicles BusesCNG45907 Goods vehicles Trucks/HCVDiesel96203 LCV Gasoline/ CNG Total goods vehicles Megacity Emissionen S. Kumar Sahu

18 Information: 70 Slum Pockets (Approx) Slum pockets are distributed in 975 Clusters in Delhi (10-15 clusters per slum) Around no. of Jhuggis in Delhi Average 6000 Households per cluster Data Generated: 1856 slum houses survey in 63 slum pockets for fuel type, usage, ventilation etc. Ratio found to be Fuel wood, Kerosene and LPG S. Kumar Sahu

19 Wirtschaftsentwicklung und Emissionen China plans to increase about 50,000 kilometers of roads this year, of which new expressway will be 4,561 kilometers, new first class highway will be 1,963 kilometers, and new second class highway will be 8,279 kilometers. Meanwhile, the total length of roads will exceed 1.4 million kilometers, of which expressway will exceed 16,000 kilometers, which ranked the third in the world. Germany 2006: km Peoples daily China [2007]

20 GDP and industrial production in China Quelle: M. Amann, IIASA

21 GDP and industrial production in China (Chinese projection ERI) Quelle: M. Amann, IIASA

22 Technologische Entwicklung und Emissionen (?)

23 Emissionen aus dem Transportsektor 23 Quelle: EEA Report 3/2006

24 NRW Emissionen 24 LANUV Bericht 2007 – Kapitel 1. Luft, Lärm, Licht

25 Flugverkehr (NRW) – nur bodennah 25 LANUV Bericht 2007 – Kapitel 1. Luft, Lärm, Licht

26 Anteile der Verkehrssysteme (NRW) 26

27 Technologie-Mix Automobile in Megacities Quelle: M. Osses

28 Technologischer Stand Automobile 2006 Quelle: M. Osses

29 Asien holt auf: Clean Air Initiative Asia Quelle: M. Amann

30 Die EURO Standards

31 Emissionen: oft gewagte Extrapolation! Beispiel: NMVOC Emissionen aus dem Schiffsverkehr: Einzige Veröffentlichung ist Cooper et al., 1996

32 Geographische Verteilung der Emissionen

33 Geographische Verteilung: Industriebetriebe Quelle:

34 Nutzung hochauflösender Satellitendaten zur Bestimmung von Verkehrsemissionen Quelle: Gerhardinger et al., 2005 IKONOS Satellit

35 Monitoring Emissions from Space A. Richter, Uni Bremen Satellite Inventory

36 Recent emission trends over China A. Richter, Uni Bremen

37 Biogene VOC Emissionen 37 Messungen von Isoprenflüssen weltweit Guenther et al., 2006

38 Wildland fires (Biomass burning) Greece, August 2007 active fire detection smoke plumes

39 Fire emissions M : Mass of species X in month m EF : Emission factor (kg species/kg dry matter burnt) A : Burnt area (in m 2 ) : Combustion efficiency AFL : Available fuel load (kg dry matter) k : loop over ecosystems/plant functional types from J. Hoelzemann, PhD 2006

40 Exkurs: Vertikalverteilung von Emissionen – NO x aus Blitzen B. Ridley, NCAR

41 Detection of Lightning from Space

42 TROCKENDEPOSITION 42

43 Quelle: M. Köchy

44 Definition "Dry deposition is the process by which atmospheric trace chemicals are transferred by air motions to the surface of the Earth." (in the absence of precipitation) Wesely and Hicks, Ca. 30% der SO 2 - und 40% der NO x Emissionen in Nordamerika werden auf dem nordamerikanischen Kontinent deponiert.

45 Spezies, für welche Trockendeposition relevant ist 45 Gruppe 1 Ozon NO, NO 2 HNO 3 PAN H 2 O 2 & Peroxide NH 3, NH 4 + Gruppe 1 Ozon NO, NO 2 HNO 3 PAN H 2 O 2 & Peroxide NH 3, NH 4 + Gruppe 2 CH 2 O & Aldehyde N 2 O 5 SO 2, SO 4 2- NO 3 - CO HONO NO 3 Gruppe 2 CH 2 O & Aldehyde N 2 O 5 SO 2, SO 4 2- NO 3 - CO HONO NO 3 Gasphase Partikelphase

46 Massenfluss und Depositionsgeschwindigkeit Controlling factors: atmospheric turbulence, chemical properties of species, and nature of the surface Deposition mass flux: v D : deposition velocity C: concentration of species at reference height (~10 m) Größenordnung: v D = 1 cm s -1 (z.B. Ozon) v D = 2 cm s -1 (z.B. HNO 3 ) Größenordnung: v D = 1 cm s -1 (z.B. Ozon) v D = 2 cm s -1 (z.B. HNO 3 )

47 Verlustgeschwindigkeit 47 Abschätzung der "Lebensdauer" einer Substanz unter der Annahme von Trockendeposition als einzigem Verlustterm: : Lebensdauer in s h : durchschnittliche Höhe der Mischungsschicht v D : Depositionsgeschwindigkeit Aufgabe: Berechne die Lebensdauer von Ozon (v D =1 cm s -1 ) bei einer Mischungsschichthöhe von 1000 m.

48 Das Widerstandsmodell 48 R a : aerodynamischer Widerstand – turbulenter Massenfluss (gleich für Masse, Wärme und Impuls) R b i : quasi-laminarer (molekularer) Widerstand für Transport durch bodennahe Grenzschicht – hängt von Diffusivität der Substanz ab R c i : Depositionswiderstand (Aufnahme in der Pflanze, im Boden oder im Wasser) – hängt zum Großteil von Löslichkeit der Substanz ab

49 Berechnung der Widerstände R a, R b und R c 49 nach Tuovinen et al., 1998 zSzS zIzI turbulenter Austausch quasi-laminarer Austausch rtrt rmrm rsrs

50 50 z I : Höhe der bodennahen Grenzschicht ("canopy height") z S : Höhe der Mischungsschicht u * : "friction velocity" C : dimensionslose Gradientenfunktion : von Kármán Konstante ( 0.4) Widerstand für turbulenten Austausch K c : turbulenter Austauschkoeffizient

51 51 Nun Berechnung des molekularen Widerstands r m … Für z < z I Annahme konstanten Flusses: analog

52 52 u * : "friction velocity" Da : Massenaustausch-Koeffizient (Dalton-Zahl) Molekularer Leitwert fühlbare Wärme latente Wärme St : Stanton-Zahl

53 53 B : "Sublayer Stanton number" a C : Inverse der turbulenten Schmidt-Zahl für neutrale Bedingungen C D : Luftwiderstandsbeiwert ("drag coefficient") Mittels Definition der "Sublayer Stanton Number" kann eine von z I unabhängige Formulierung des molekularen Widerstands gefunden werden: Dies ist das R b i aus Folie 1212

54 54 Bestimmung von r b (im Wesentlichen also von B -1 ) ist nicht ganz eindeutig. Im Allgemeinen sagt man B hängt ab von der Schmidt-Zahl und der Reynolds-Zahl Beispiel (Brutsaert, 1975): oder Wesely and Hicks, 1977: Experimentell auch Werte B -1 > 20 gefunden v : kinematische Viskosität von Luft D c : molekulare Diffusivität des Gases i

55 55 Oft benutzt wird die Parameterisierung von Wesely, 1989:

56 56 Neudefinition des aerodynamischen Widerstands als: Näherung durch Extrapolation des Windprofils in der Grenzschicht bis hinunter zu z 0 +d (z 0 = aerodynamische Rauhigkeitslänge). Integration von unter den Annahmen m = c bei z = z I - d und m (z 0 /L) = 0 ergibt: mit Dies ist das R a aus Folie 1212

57 57 Fehlt noch r s … Einfachstes Modell: r st : stomatärer Widerstand (Aufnahme durch Pflanzen) r nst : nicht-stomatärer Widerstand (Boden, Wasser, Eis, …) r s hängt ab vom Material der Oberfläche, der Feuchte, pH Wert, und Löslichkeit und Reaktivität des Spurengases Dies ist das R c i aus Folie 1212

58 Beschreibung der Erdoberfläche im Modell 5 soil layers Sea ice Bare soil depth (~ 60 m) Sea Wet surface Snow/ice z (~ 30 m) (~ 300 km) z0z0 Soil moisture R stomatal (PAR, soil moisture)

59 Aufbau eines Laubblattes 59

60 60 Generell: Beschreibung des Oberflächen-Widerstands als (weitere) Widerstandskette ("big leaf model") r s = cuticular resistance r cut Stomata pore res. r p Mesophyllic res. r mes Ground resistance r cg Water resistance r cw f water (1-f water )

61 Typische Werte für r s 61 siehe Seinfeld&Pandis, 1998 Kapitel 19, Seite 973 und Tabelle 19.2

62 Depositionswiderstand als Funktion von u* 62 aus Tuovinen et al., 1998

63 Depositionsgeschwindigkeit Ozon 63 aus Tuovinen et al., 1998

64 Simulierte Trockendeposition von NOy 64 Vergleich der modellierten Jahressumme der trockenen Deposition von NOy von REM-Calgrid 2005 (links) und LOTOS-EUROS 2004 (rechts) ( dry 2004 ) 2005 Dry

65 Wet deposition Cloud Water chemical reactions particles in air gaseous species in air Rain, snow chemical reactions Wet deposition rain formation below-cloud scavenging reactions evaporation interception evaporation nucleation dissolution after Seinfeld&Pandis, 1998

66 Datentabellen Trockendeposition 66 0 C 15 C Luft: Dichte ( ) kg m -3 Luft: kinematische Viskosität ( )1.33e-51.46e-5 m 2 s -1 "friction velocity" (u * )0.1-1 m s -1 "roughness length" (z 0 ) m Reynolds-Zahl (Re*)100(?)-1e6 (turbulent bei >1000) Schmidt number (Sc oder a c -1 ) : Sc = /D 0.7 Luftwiderstandsbeiwert (C D ) Dalton number (Da)ca Diffusionskoeffizienten (D) von Spurengasen in Luft O 2 2.4e-5 m 2 s -1 (bei 20 C) H 2 O2.82e-5 m 2 s -1 (bei 15 C) NH 3 2.0e-5 m 2 s -1 CO e-5 m 2 s -1 (bei 9 C) CH e-5 m 2 s -1 (bei 9 C) Benzene0.96e-5 m 2 s -1 (bei 25 C) Toluene0.86e-5 m 2 s -1 (bei 25 C) (D ist in etwa umgekehrt proportional zum Druck)

67 Abhängigkeit Dalton number von Reynolds-Zahl 67 aus Toya et al., 1990


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