Emissionen und Deposition

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1 Emissionen und Deposition

2 Emissionen lat. emittere = aussenden
In der Atmosphärenchemie: Das Einbringen fester, flüssiger oder gasförmiger Materialien in die Atmosphäre durch mechanische oder chemische Prozesse. Beispiele: Verbrennung und Freisetzung von Gasen (z.B. CO2) Ausdampfen oder Ausgasen (Deponiegas) Abrieb und Aufwirbelung (Straßenstaub) Schwelbrand mit Rauchentwicklung

3 Grauzone: Staubaufwirbelung: Wie lange muss etwas in der Atmosphäre verweilen, um als „emittiert“ zu gelten? NOx Produktion durch Blitze: Gasentladung in der Atmosphäre – Umwandlung inerter in reaktive Spurengase Verdunstung von Wasserdampf: Wird nicht als Emission betrachtet

4 Re-Emission: Erneute Emission nach Ablagerung eines Stoffes an der Oberfläche – manchmal erst nach Jahren („persistent organic compounds“ = Biphenyle, ….) Relevant für biogeochemische Kreisläufe (z.B. Kohlenstoff-Freisetzung durch Waldbrände in Torfgebieten)

5 Bestimmung von Emissionen
Bilanzierung (z.B. Menge des verkauften Kraftstoffs, Stöchiometrie  CO2 Emissionen) Messung von Emissionsfaktoren, Bestimmung von “Aktivität” und Technologie Messung von Emissionsverhältnissen (Konzentrations- messungen im Abgas) Tunnelmessungen (mit Verkehrszählung) Eddy-Korrelationsmessungen Inverse Modellierung

6 Emissionsinventare

7 National Greenhouse Gas Inventories

8 Gesamt: 531 Tg/yr, davon 234 Tg/yr anthropogen
Termites: ghgonline.org -- pro Termite 0.5 µg CH4 pro Tag; total ~ 20 Tg/yr Gesamt: 531 Tg/yr, davon 234 Tg/yr anthropogen 35-39% der CH4 Emissionen sind natürlich

9 Zeitliche Entwicklung der Methanemissionen

10 Beispiel: Methan

11 Methanemissionen aus Feuchtgebieten (Modell)
Diffusion f(WTD, temp) Ebullition f(WTD) Tiller f(ecosystem) Soil surface M0 M1 M2 M3 run-on run-off heat& water flux NPP leaf litter root litter microbes soil organic matter f(litter quality, temp) CO2 CH4 1. Water Table Depth (WTD) 2. Production, Decomposition, Methanogenesis 3. Emission, Transport Quelle: Potter, 1997

12 Methan-Emissionen in der Landwirtschaft
cattle output: milk and meat input: food supplements (concentrates) 396 kg/ha manure harvestable crop CH4 Summe Methanemissionen: 567 kg/ha 171 kg/ha soil input: fertilizer Quelle: T. Vellinga

13 CH4 Emissionen in den Niederlanden
80% der Methan-emissionen stammen von Kühen

14 Exkurs: CO2 equivalent greenhouse gases
1 kg CO2  kg eq-CO2 1 kg CH4  kg eq-CO2 1 kg N2O  kg eq-CO2 „equivalent“ = „radiative forcing equivalent“

15 ÜBUNGEN Benutze die Definition der CO2-äquivalenten Emissionen, um die Treibhausgasemissionen holländischer Kuhfarmen abzuschätzen (kg eq-CO2/ha) km2 der Niederlande sind Weidefläche. Vergleich: CO2-Emissionen: kg/ha (Durchschnitt 2002). Holländische Farmen halten im Durchschnitt 61 Kühe auf 38 ha Land. Jede Kuh produziert pro Tag 20 l Milch; für 1 kg Gouda werden 10 l Milch benötigt. Berechne die Treibhausgasemissionen aus der Herstellung von 1 kg Gouda. Vergleiche mit CO2 Emissionen aus dem Straßenverkehr. Optional: Vergleiche auch mit Treibhausgasemissionen aus dem Reisanbau. In Indien werden im Durchschnitt 1940 kg Reis pro ha geerntet, CH4 Emissionen sind im Mittel 21 kg/ha (Dünger wird in dieser Rechnung vernachlässigt). Gesamtzahlen: Holland hat 1.5 Mio. Kühe, Indien hat Mio. ha Reisanbaufläche. Gesamtfläche NL: km^2 Davon Landwirtschaft: 46.1% Davon Weideland: 42.9%  8213 km^2 = ha Weideland Quelle: Gesamt-CO2 Emissionen NL in 2002: 180 Mio t ( Rechnung 1): ha * 567 kg/ha * 21 CO2-eq = Mio t

16 TOTAL Source = 1400 – 3700 TgCO/yr
Global budget of CO TgCO/yr Fossil fuel : Biomass burning: (forests, savannas, agric. waste burning, fuel wood use) Vegetation : Oceans : Methane oxidation : NMVOC oxidation : TOTAL Source = 1400 – 3700 TgCO/yr Photochemical sink : Surface deposition: TOTAL Sink = 1550 – 3100 TgCO/yr NMVOC CH4

17 Megacity Emissionen Category Fuel Type used Total Two wheelers
Gasoline Auto Rickshaws CNG 52185 Passenger Vehicles Diesel 207088 117787 Total Passenger Vehicles Buses 45907 Goods vehicles Trucks/HCV 96203 LCV Gasoline/ 104607 Total goods vehicles 200810 S. Kumar Sahu

18 slum pockets for fuel type, usage, ventilation etc. Ratio found to be
Information: 70 Slum Pockets (Approx) Slum pockets are distributed in 975 Clusters in Delhi (10-15 clusters per slum) Around no. of Jhuggis in Delhi Average 6000 Households per cluster Data Generated: 1856 slum houses survey in 63 slum pockets for fuel type, usage, ventilation etc. Ratio found to be Fuel wood, Kerosene and LPG S. Kumar Sahu

19 Wirtschaftsentwicklung und Emissionen
„China plans to increase about 50,000 kilometers of roads this year, of which new expressway will be 4,561 kilometers, new first class highway will be 1,963 kilometers, and new second class highway will be 8,279 kilometers. Meanwhile, the total length of roads will exceed 1.4 million kilometers, of which expressway will exceed 16,000 kilometers, which ranked the third in the world.“ People‘s daily China [2007] Germany 2006: km

20 GDP and industrial production in China 2000-2005
Quelle: M. Amann, IIASA

21 GDP and industrial production in China 2000-2005-2030 (Chinese projection ERI)
Quelle: M. Amann, IIASA

22 Technologische Entwicklung und Emissionen
1893 1915 1930 1950 1985 2000 2005 2020 (?)

23 Emissionen aus dem Transportsektor
Quelle: EEA Report 3/2006

24 NRW Emissionen LANUV Bericht 2007 – Kapitel 1. Luft, Lärm, Licht

25 Flugverkehr (NRW) – nur bodennah
LANUV Bericht 2007 – Kapitel 1. Luft, Lärm, Licht

26 Anteile der Verkehrssysteme (NRW)

27 Technologie-Mix Automobile in Megacities
Quelle: M. Osses

28 Technologischer Stand Automobile 2006
Quelle: M. Osses

29 Asien holt auf: Clean Air Initiative Asia
Quelle: M. Amann

30 Die EURO Standards

31 Emissionen: oft gewagte Extrapolation!
Beispiel: NMVOC Emissionen aus dem Schiffsverkehr: Einzige Veröffentlichung ist Cooper et al., 1996

32 Geographische Verteilung der Emissionen

33 Geographische Verteilung: Industriebetriebe
Quelle:

34 Nutzung hochauflösender Satellitendaten zur Bestimmung von Verkehrsemissionen
IKONOS Satellit Quelle: Gerhardinger et al., 2005

35 Monitoring Emissions from Space
Satellite Inventory A. Richter, Uni Bremen

36 Recent emission trends over China
A. Richter, Uni Bremen

37 Biogene VOC Emissionen
Messungen von Isoprenflüssen weltweit Guenther et al., 2006

38 Wildland fires („Biomass burning“)
active fire detection smoke plumes Greece, August 2007

39 Fire emissions M : Mass of species X in month m
EF : Emission factor (kg species/kg dry matter burnt) A : Burnt area (in m2)  : Combustion efficiency AFL : Available fuel load (kg dry matter) k : loop over ecosystems/plant functional types from J. Hoelzemann, PhD 2006

40 Exkurs: Vertikalverteilung von Emissionen – NOx aus Blitzen B
Exkurs: Vertikalverteilung von Emissionen – NOx aus Blitzen B. Ridley, NCAR

41 Detection of Lightning from Space
Gewitter sind ein gewaltiges Naturschauspiel und oft mit hohen Wolken und starkem Niederschlag verbunden. Wie an der Karte der Blitzhäufigkeit links zu sehen ist, treten die meisten Gewitter in den Tropen über den Kontinenten auf. Durch die extrem hohe Temperatur in einem Blitz werden Stickstoff- und Sauerstoffmoleküle der Luft gespalten und zum Teil in Stickstoffmonoxid (NO) umgewandelt. Man schätzt, dass die so erzeugte Menge an Stickoxiden vergleichbar ist mit dem globalen Gesamtaustoss an Stickoxiden aus der Verbrennung fossiler Kraftstoffe. Die genaue Zahl ist jedoch nicht bekannt. [Lightning Image Sensor Abbildung: NASA Marshall Space Flight Center, Hintergrundbild: H.E. Edens]

42 TROCKENDeposition

43 Quelle: M. Köchy

44 Definition "Dry deposition is the process by which atmospheric trace chemicals are transferred by air motions to the surface of the Earth." (in the absence of precipitation) Wesely and Hicks, 2000. Ca. 30% der SO2- und 40% der NOx Emissionen in Nordamerika werden auf dem nordamerikanischen Kontinent deponiert.

45 Spezies, für welche Trockendeposition relevant ist
Gruppe 1 Ozon NO, NO2 HNO3 PAN H2O2 & Peroxide NH3, NH4+ Gruppe 2 CH2O & Aldehyde N2O5 SO2, SO42- NO3- CO HONO NO3 Gasphase Partikelphase

46 Massenfluss und Depositionsgeschwindigkeit
Controlling factors: atmospheric turbulence, chemical properties of species, and nature of the surface Deposition mass flux: vD: deposition velocity C: concentration of species at reference height (~10 m) C: Konzentration in einer Referenzhöhe (z.B. 10 m) Größenordnung: vD = 1 cm s-1 (z.B. Ozon) vD = 2 cm s-1 (z.B. HNO3)

47 Verlustgeschwindigkeit
Abschätzung der "Lebensdauer" einer Substanz unter der Annahme von Trockendeposition als einzigem Verlustterm:  : Lebensdauer in s h : durchschnittliche Höhe der Mischungsschicht vD: Depositionsgeschwindigkeit 1000/0.01  ca. 1 Tag Aufgabe: Berechne die Lebensdauer von Ozon (vD=1 cm s-1) bei einer Mischungsschichthöhe von 1000 m.

48 Das Widerstandsmodell
Ra : aerodynamischer Widerstand – turbulenter Massenfluss (gleich für Masse, Wärme und Impuls) Rbi : quasi-laminarer (molekularer) Widerstand für Transport durch bodennahe Grenzschicht – hängt von Diffusivität der Substanz ab Rci : Depositionswiderstand (Aufnahme in der Pflanze, im Boden oder im Wasser) – hängt zum Großteil von Löslichkeit der Substanz ab analog ohmschen Gesetz für elektrische Widerstände

49 Berechnung der Widerstände Ra, Rb und Rc
nach Tuovinen et al., 1998 zS rt turbulenter Austausch zI rm quasi-laminarer Austausch rs

50 C : dimensionslose Gradientenfunktion
Widerstand für turbulenten Austausch Kc : turbulenter Austauschkoeffizient  : von Kármán Konstante (0.4) zI : Höhe der bodennahen Grenzschicht ("canopy height") zS : Höhe der Mischungsschicht u* : "friction velocity" C : dimensionslose Gradientenfunktion U* : friction velocity (Wurzel aus Schubspannung)

51 Für z < zI Annahme konstanten Flusses:
analog Nun Berechnung des molekularen Widerstands rm … Herleitungen aus Tuovinen et al., 1998

52 Da : Massenaustausch-Koeffizient (Dalton-Zahl)
Molekularer Leitwert u* : "friction velocity" Da : Massenaustausch-Koeffizient (Dalton-Zahl) fühlbare Wärme latente Wärme St : Stanton-Zahl I: Verdampfungswärme des Wassers

53 Mittels Definition der "Sublayer Stanton Number" kann eine von zI unabhängige Formulierung des molekularen Widerstands gefunden werden: B : "Sublayer Stanton number" aC : Inverse der turbulenten Schmidt-Zahl für neutrale Bedingungen CD : Luftwiderstandsbeiwert ("drag coefficient") Herleitungen aus Tuovinen et al., 1998 Dies ist das Rbi aus Folie 12

54 Beispiel (Brutsaert, 1975): oder Wesely and Hicks, 1977:
Bestimmung von rb (im Wesentlichen also von B-1) ist nicht ganz eindeutig. Im Allgemeinen sagt man B hängt ab von der Schmidt-Zahl und der Reynolds-Zahl Beispiel (Brutsaert, 1975): oder Wesely and Hicks, 1977: Experimentell auch Werte B-1 > 20 gefunden v : kinematische Viskosität von Luft Dc : molekulare Diffusivität des Gases i Herleitungen aus Tuovinen et al., 1998

55 Oft benutzt wird die Parameterisierung von Wesely, 1989:

56 m = c bei z = zI - d und m(z0/L) = 0 ergibt:
Neudefinition des aerodynamischen Widerstands als: Dies ist das Ra aus Folie 12 Näherung durch Extrapolation des Windprofils in der Grenzschicht bis hinunter zu z0+d (z0 = aerodynamische Rauhigkeitslänge). Integration von unter den Annahmen m = c bei z = zI - d und m(z0/L) = 0 ergibt: Herleitungen aus Tuovinen et al., 1998 mit

57 rst : stomatärer Widerstand (Aufnahme durch Pflanzen)
Fehlt noch rs … Einfachstes Modell: Dies ist das Rci aus Folie 12 rst : stomatärer Widerstand (Aufnahme durch Pflanzen) rnst: nicht-stomatärer Widerstand (Boden, Wasser, Eis, …) rs hängt ab vom Material der Oberfläche, der Feuchte, pH Wert, und Löslichkeit und Reaktivität des Spurengases Herleitungen aus Tuovinen et al., 1998

58 Beschreibung der Erdoberfläche im Modell
Rstomatal ∫(PAR, soil moisture) z (~ 30 m) z0 depth (~ 60 m) Sea ice Sea Model representation of the earth’s surface. Grid cells are subdivided into subunits for which emission and deposition processes are calculated. After a time step the net effect is averaged over the grid cell. Wet surface Bare soil Snow/ice 5 soil layers 3.750 (~ 300 km) Soil moisture

59 Aufbau eines Laubblattes

60 Generell: Beschreibung des Oberflächen-Widerstands als (weitere) Widerstandskette ("big leaf model")
(1-fwater) fwater Stomata pore res. rp cuticular resistance rcut Ground resistance rcg Water resistance rcw rs = Mesophyllic res. rmes

61 Typische Werte für rs siehe Seinfeld&Pandis, 1998 Kapitel 19, Seite 973 und Tabelle 19.2

62 Depositionswiderstand als Funktion von u*
aus Tuovinen et al., 1998

63 Depositionsgeschwindigkeit Ozon
aus Tuovinen et al., 1998

64 Simulierte Trockendeposition von NOy
Vergleich der modellierten Jahressumme der trockenen Deposition von NOy von REM-Calgrid 2005 (links) und LOTOS-EUROS 2004 (rechts) (dry 2004) 2005 Dry Grafik von S. Banzhaf, FU Berlin

65 Wet deposition Cloud Water particles in air gaseous species in air
chemical reactions particles in air gaseous species in air Rain, snow Wet deposition rain formation below-cloud scavenging reactions evaporation interception nucleation dissolution after Seinfeld&Pandis, 1998

66 Datentabellen Trockendeposition
0C C Luft: Dichte () kg m-3 Luft: kinematische Viskosität () 1.33e e-5 m2 s-1 "friction velocity" (u*) m s-1 "roughness length" (z0) m Reynolds-Zahl (Re*) 100(?)-1e6 (turbulent bei >1000) Schmidt number (Sc oder ac-1) : Sc = /D  0.7 Luftwiderstandsbeiwert (CD) Dalton number (Da) ca Diffusionskoeffizienten (D) von Spurengasen in Luft O2 2.4e-5 m2 s-1 (bei 20C) H2O 2.82e-5 m2 s-1 (bei 15C) NH3 2.0e-5 m2 s-1 CO e-5 m2 s-1 (bei 9C) CH e-5 m2 s-1 (bei 9C) Benzene 0.96e-5 m2 s-1 (bei 25C) Toluene 0.86e-5 m2 s-1 (bei 25C) (D ist in etwa umgekehrt proportional zum Druck) Data from various sources. D largely from E.L. Cussler: Diffusion – Mass transfer in fluid systems, 3rd ed., Cambridge, 2007 Ähnlichkeitsrelation mit Viskosität (Othmer and Chen, 1962) u*: siehe Weber, Boundary Layer Met., 1999 z0: glatte Wasseroberfläche = 2e-4 m, Gras, Straßenbelag = 3e-2 m, offene Savanne = 0.1 m, geschlossene Bebauung, Wald = 1-10 m Bezug zu u* über u_bar(z) = u*/k ln((z-d)/z0); k=0.4 (van Karman const., d=displacement height); siehe CD: z.B für Sportwagen, 1.8 für Personenzug (hängt von "typischer" Fläche ab) F = CD * ½ rho v^2 A Da: Toya et al., 1990

67 Abhängigkeit Dalton number von Reynolds-Zahl
aus Toya et al., 1990