AOC I: Teil „Umweltradioaktivität“ Historie Isotope Arten der radioaktiven Strahlung Zerfallsgesetz Radioaktives Gleichgewicht Natürliche Zerfallsreihen Von welchen Strahlenquellen geht unsere Belastung aus? Das Radon-Problem Natürliche Radionuklide im Trinkwasser Kernspaltung, Kernreaktor Anthropogene Radionuklide Der Reaktorunfall von Chernobyl und seine Auswirkungen auf Österreich Belastungspfade Die Bombenpeaks

Uranglas

Historischer Rückblick 1828 Berzelius: Thorium 1879 Klaproth: Uran Verwendung des Urans: Färben von Gläsern und Keramik größter Lieferant: Bergbau in St. Joachimsthal / Jachimov 1895: Röntgen arbeitet über Floureszenzerscheinungen von Kathodenstrahlen X-Strahlen 1896: H. Becquerel arbeitet über die Floureszenz von Uranmineralien Uransalz auf Photoplatte, die lichtdicht in schwarzes Papier eingewickelt ist; Sonnenlicht regt Floureszenz an, Platte ist dann geschwärzt

Henri Becquerel

Marie und Pierre Curie

Marie Curie untersucht die Ionisation von Luft durch verschiedene Präparate: metallisches Uran und Uransalze aus abgetrenntem Uran nicht besonders aktiv im Vergleich zu Pechblende = natürliches Uranmineral U3O8 Strahlung kommt nicht vom Uran selbst !!! Aufarbeitung von 11 Tonnen Pechblende-Abraum (4 Jahre): findet 2 neue Elemente: Polonium (Tellur-Fraktion) Radium 85 mg (Barium-Fraktion) - Atomgewicht Nobelpreis für Physik 1903: Entdeckung der Radioaktivität Becquerel, M. und P. Curie Nobelpreis für Chemie 1911: Entdeckung von Po und Ra und Untersuchung der Chemie des Ra M. Curie

PSE um 1907

1907 ca. 40 radioaktive „Körper“ bekannt im Periodensystem aber nur mehr 12 Plätze frei! manche dieser „Körper“ haben unterschiedliche Lebensdauern und versch. Zerfallsprodukte, lassen sich aber chemisch nicht trennen! z.B. Thorium (232), Radiothorium (228), Ionium (230) alle mit Ordnungszahl 90! weiteres Problem mit Periodensystem: nicht-ganzzahlige Atomgewichte kommen vor, z.B. Chlor 35,453

1913 F. Soddy: Isotopie es gibt Atome gleicher Kernladungszahl (und damit des gleichen Elements) von verschiedenem Atomgewicht; jedes solche, durch die Zahl seiner Protonen und Neutronen eindeutig bestimmte Atom nennt man ein Nuklid Verschieden schwere, aber chemisch identische Atomarten heißen Isotope Periodensystem → Nuklidkarte

E. Rutherford

1898 E. Rutherford die neue Strahlung besteht aus 3 unterschiedlichen Komponenten, Unterschiedlich bezüglich Reichweite / Durchdringungsfähigkeit α Helium-Ionen β Elektronen 1902 Rutherford + Soddy: radioaktiver Zerfall verbunden mit Elementumwandlung! γ elektromagnetische Strahlung Folge eines α- oder β-Zerfalls Emanation: Entdeckung des radioaktiven Edelgases Radon

Das radioaktive Zerfallsgesetz Zerfallskonstante λ: ein Maß für die Wahrscheinlichkeit des Zerfalls in der Zeiteinheit Einheit: 1 / sec oder s-1 dN = - λ N dt N(t) = N(0) e-λt Halbwertszeit T1/2 Aktivität A = Anzahl der Zerfälle pro Zeiteinheit A = λ N = λ (m/M) NL Aktivität von 1g Ra = 1 Ci = 3,7*1010 s-1

Radioaktives Gleichgewicht

Radioaktives Gleichgewicht: Mutternuklid sehr langlebig, Tochternuklid rel. kurzlebig Mutternuklid rel. kurzlebig, Tochternuklid noch deutlich kurzlebiger

← Thorium-Reihe Uran-Reihe ←36% Ra 228 Th 232 Ac 228 Pb 212 Po 216 0.15 s Rn 220 55.6 s Ra 224 3.64 d Th 228 1.9 a Tl 208 3.1 m ←36% Bi 212 60.6 min 64% β Pb 208 Stabil Po 212 0.3 µs Th 234 24.1 d U 238 4.5*109a Pa 234 1.2 m Pb 214 26.8 m Po 218 3.05 m Rn 222 3.8 d Ra 226 1600 a Th 230 7.5*104a U 234 2.5*105a Bi 214 19.8 m Pb 210 22 a Po 214 162 µs Bi 210 5.0 d Uran-Reihe Pb 206 stabil Po 210 138.4 d

Wie liest man die Karten mit den Zerfallsreihen? Rechts oben das jeweils langlebigste Nuklid ist das Mutternuklid, das noch von der Elementsynthese aus der „Geburtsstunde“ unseres Sonnensystems übrig ist (vor ca. 4-5 Milliarden Jahren) Der Pfeil 2 Felder nach links bedeutet: α-Zerfall Der Pfeil 1 Feld nach unten und 1 Feld nach rechts: β-Zerfall (dieser Pfeil fehlt leider manchmal, bitte selbst ergänzen) Es gibt noch eine 3. Zerfallsreihe ausgehend von U-235 Verhältnis U-235/U-238= 0.007, d.h. U-235 ist sehr selten Eine 4. Zerfallsreihe ausgehend von Np-237 ist bereits ausgestorben, da die HWZ der Mutter nur 2,14 Millionen Jahre beträgt (seit der Elementsynthese sind also bereits 1000 HWZ vergangen…)

Radon Rn-222- Konzentrationen im Freien: 4-10 Bq/m3 (1 Bq = 1 Zerfall pro Sekunde) In Häusern kann die Rn-Konzentration viel höher sein: Ab 400 Bq/m3 müssen Maßnahmen zur Reduktion ergriffen werden, wie z.B. Keller besser abdichten, Bodenluft unter dem Haus absaugen… Neubauten sollten 200 Bq/m3 nicht überschreiten Eine Konzentration von 60 Bq/m3 bewirkt eine jährliche Dosis von 1 mSv. Die jährliche mittlere Strahlenbelastung beträgt bei uns 2-3 mSv (alles zusammen, wie im Bild vorher angegeben), kann aber aufgrund unterschiedlicher Wohnverhältnisse auf bis zu 70 mSv ansteigen.

← Thorium-Reihe Uran-Reihe ←36% Ra 228 Th 232 Ac 228 Pb 212 Po 216 0.15 s Rn 220 55.6 s Ra 224 3.64 d Th 228 1.9 a Tl 208 3.1 m ←36% Bi 212 60.6 min 64% β Pb 208 Stabil Po 212 0.3 µs Th 234 24.1 d U 238 4.5*109a Pa 234 1.2 m Pb 214 26.8 m Po 218 3.05 m Rn 222 3.8 d Ra 226 1600 a Th 230 7.5*104a U 234 2.5*105a Bi 214 19.8 m Pb 210 22 a Po 214 162 µs Bi 210 5.0 d Uran-Reihe Pb 206 stabil Po 210 138.4 d

Das „Radon-Problem“ Rn-220: sehr kurzlebig (HWZ 55 s), d.h. bis es aus dem Boden herausdiffundiert, ist schon das meiste zerfallen Rn-222: 3,8 d HWZ, entweicht aus dem Boden Edelgas, d.h. wird wieder ausgeatmet; Wahrscheinlichkeit, dass es in der Lunge zerfällt, ist gering, ABER: Seine Folgeprodukte sind Metalle, diese lagern sich in der Luft an Aerosole an und werden mit diesen eingeatmet; je kleiner die Aerosole (1µm und kleiner), desto tiefer gehen sie in die Lunge und desto länger bleiben sie dort. Die beiden α-Strahler Po-218 und Po-214 können dabei Strahlenschäden induzieren - Krebsvorstufen

Rn-222: 5,49 MeV α-Spektrum von Rn-222 und seinen Töchtern Po-218: 6,00 MeV Po-214: 7,69 MeV

Trinkwasseruntersuchungen Bestimmung natürlicher Radionuklide im Trinkwasser

← Thorium-Reihe Uran-Reihe ←36% Ra 228 Th 232 Ac 228 Pb 212 Po 216 0.15 s Rn 220 55.6 s Ra 224 3.64 d Th 228 1.9 a Tl 208 3.1 m ←36% Bi 212 60.6 min 64% β Pb 208 stabil Po 212 0.3 µs Th 234 24.1 d U 238 4.5*109a Pa 234 1.2 m Pb 214 26.8 m Po 218 3.05 m Rn 222 3.8 d Ra 226 1600 a Th 230 7.5*104a U 234 2.5*105a Bi 214 19.8 m Pb 210 22 a Po 214 162 µs Uran-Reihe Bi 210 5.0 d Pb 206 Po 210 138.4 d

EU-Trinkwasserrichtlinie (1998) Richtdosis: 0.1 mSv/a Beiträge sämtlicher Nuklide mit Ausnahme von Tritium, 40K, 222Rn und 222Rn-Folgeprodukte Trinkwasser: Ra, U, (210Pb, 210Po) Empfehlung der Kommission (2001): max. Konzentration 210Pb: 200 mBq/L max. Konzentration 210Po: 100 mBq/L WHO 2004: max. 15 µg/L Unat.↔185 mBq/L 238U ↔12µSv/a 238U+ 234U: 24µSv/a

Uran: chem. Toxizität viel höher als Radiotoxizität, darum WHO-Grenzwert als Masse und nicht als Aktivität oder Dosis. Zielorgan: Niere Radium: wird in die Knochen eingelagert Ra-228 (β-Strahler) gefährlicher als Ra-226 (α-Strahler), da es eher an der Knochenoberfläche bleibt, wo es blutbildende Organe schädigen kann; das langlebigere Ra-226 geht tiefer in den Knochen Pb-210: β-Strahler, geht auch in die Knochen, dort wächst dann auch noch Po-210 nach Po-210: α-Strahler, sehr radiotoxisch (Litwinenko-Affäre)! Verteilt sich auf alle Organe Die Dosiskonversionsfaktoren zeigen die relative Gefährlichkeit der Nuklide an. Für Kleinkinder sind alle toxischen Substanzen noch gefährlicher als für Erwachsene, da sie aufgrund ihrer hohen Wachstumsraten die Nahrung besser auswerten müssen.

Dosiskonversionsfaktoren (Sv/Bq), IAEA 1996 Dosis (Sv/a) = Akt Dosiskonversionsfaktoren (Sv/Bq), IAEA 1996 Dosis (Sv/a) = Akt.konz(Bq/L).x Trinkwasserkonsum(L/a) x f(Sv/Bq) Erwachsene Kinder 1a (3m) U-238 4.5*10-8 1.2*10-7 U-234 4.9*10-8 1.3*10-7 Ra-226 2.8*10-7 9.6(47)*10-7 Pb-210 6.9*10-7 3.6*10-6 Po-210 1.2*10-6 8.8*10-6 Ra-228 6.0(31)*10-6

Messung der verschiedenen Radionuklide alle Nuklide werden aus derselben Probe bestimmt (1-1.5 L) Radium und 210Pb: Flüssigszintillationsspektrometrie 210Po: Spontandeposition, α-Spektrometrie Uran: Ionenaustausch, Mikropräzipitation, α-Spektrometrie

Radium-Isotope in Waldquelle Mineralwasser

Österreichisches Trinkwasser Nur die Ra-Isotope liefern relevante Beiträge zur Effektivdosis! 210Pb und 210Po jeweils < 5 mBq/L Ra-226: 9 von 100 Proben über 10 mBq/L Waidhofen/Th. 110 mBq/L ↔ 0.02 mSv/a (0.13 mSv/a 3m) Retz 80 Eberstein K. 48 Hermagor K. 38 Heilstollen 32 Eisgarn, Horn 30 Schrems 23 Freistadt 19 Ra-228: 17 von 23 Proben im Waldviertel 10-26 mBq/L Kamegg 10 mBq/l ↔ 0.005 mSv/a (0.08 mSv/a 3m) Forstau S. 17

Aktivitätskonzentrationen (mBq/L) in Mineralwässern Pb-210 Po-210 U-238 U-234 Gasteiner 14.6 ±1.5 25 ±2.5 17 ±2 4.0 ±0.4 73.6 ±3.8 79 ±4 Johannisb. 150 ±2.0 135 ±4.0 — 2.4 ±0.3 1.2 ±0.2 1.4 ±0.2 Juvina 78 ±2.0 70 ±2.0 ≤3 2.4 ±0.2 3.1 ±0.2 Peterquelle 211 ±3.0 236 ±6.0 0.7 ±0.1 1 ±0.1 1.5 ±0.2 Preblauer 3.7 ±0.8 5.8 ±0.6 4.6 ±2 2.6 ±0.2 Römerquelle 31 ±2.0 5.5 ±0.5 5 ±1 6.1 ±0.4 35.8 ±1.4 37.6 ±1.4 Severin-Vita. 4.8 ±1.0 0.4 ±0.1 Urquelle 33 ±3.0 18 ±1.0 6 ±1 1.5 ±0.3 1.8 ±0.2 3.4 ±0.3 Vöslauer 43 ±3.0 3.3 ±1 0.5 ±0.1 36.1 ±1.3 54.4 ±1.9 Waldquelle 92 ±2.0 62 ±2.0 0.6 ±0.1 12.5 ±0.6 44.1 ±1.6

Effektivdosen von 226Ra, 228Ra, 210Pb, 210Po, 234U und 238U in österr Effektivdosen von 226Ra, 228Ra, 210Pb, 210Po, 234U und 238U in österr. Mineralwässern (Erwachsene)

Mineralwasser auch hier liefern die Ra-Isotope die größten Dosisbeiträge Achtung: Baby-Nahrung sollte nicht mit Mineralwasser zubereitet werden!!! weitere Risikogruppe: Jugendliche (10-15 a) aufgrund der hohen Wachstumsraten hohe Dosiskonversionsfaktoren

30-er Jahre: auf der Suche nach Transuranen Man bestrahlte Uran mit langsamen Neutronen: U-238 + n → U-239 β-Strahler mit 23,5 min HWZ zerfällt in Np-239, dieses in Pu-239

ABER: es passiert noch etwas anderes! Im natürlichen Uran befindet sich auch U-235, das durch langsame Neutronen gespalten wird!!! O. Hahn (Chemiker!) konnte nachweisen, dass sich die Produkte der Reaktion mit den Neutronen chemisch wie Barium verhalten und nicht wie Transurane (Ende 1938) Bei der Spaltung werden wieder 2-3 Neutonen frei → Kettenreaktion!!! Außerdem ca. 200 MeV Energiegewinn pro Spaltung!!! 1g U-235: 7,9*1010 J 1g C: 4*102 J

Die Bindungsenergie pro Nukleon als Funktion der Massenzahl

Der Kernreaktor U-235 muss auf ca. 3% angereichert werden 2 von den 3 entstehenden Neutronen müssen absorbiert werden – wird vom U-238 erledigt; damit nicht alle 3 Neutronen absorbiert werden muss der Querschnitt der Brennelemente rel. klein sein Die Neutronen müssen auf thermische Energien abgebremst werden, damit sie das U-235 spalten können – Moderator Wasser (Graphit) Das Wasser wird erhitzt, gibt seine Energie über einen Wärmetauscher an einen Sekundärkreislauf ab → Turbine Ein gut gewartetes KKW gibt weniger Radioaktivität an die Umwelt ab als ein Kohlekraftwerk!

Atombombe: reines U-235 oder Pu-239 Anthropogene Nuklide: Spaltprodukte: I-131, Cs-137, Sr-90,….. Aktivierungsprodukte: Co-60,…Pu-Isotope Bombe: durch den hohen Neutronenfluss Bildung von Aktivierungs- Produkten direkt in der Atmosphäre, z.B. C-14, H-3, I-129…… Verteilen sich mit den Luftströmungen über die ganze Nordhalbkugel

Die Lage der Spaltprodukte in der Nuklidkarte

Der Reaktorunfall von Chernobyl, 26. April 1986 Radioaktive Stoffe in der Luft: Die Radionuklide wurden vor allem durch Niederschläge ausgewaschen Natürlicher Hintergrund: 0,20 µSv/h (Wien) Nach dem Unfall: Erhöhung um Faktor 3-5, Höchster Wert: 2,7 µSv/h Nuklid HWZ Jod-131 8,04 d Cäsium-137 30 a Cäsium-134 2,1 a Strontium-90 28,5 a Strontium-89 51 d Ruthenium-103 39,5 d Ruthenium-106 368 d Tellur-132 78 h

Belastung im ersten Jahr nach dem Reaktorunfall

Die Zufuhr radioaktiv verseuchter Lebensmittel verursachte ca. 80% der Gesamtdosis Pflanzen, die direkt dem fallout ausgesetzt waren, waren stark belastet; über das Futter besonders Milch, Milchprodukte und Fleisch belastet. I-131 nur kurzfristig problematisch, allerdings Anreicherung in der Schilddrüse! Cs-137 und Cs-134 längerfristig am wichtigsten; durch Fütterung mit unbelastetem Futter einige Wochen vor der Schlachtung starke Reduzierung der Fleisch-Belastung Die Radionuklide werden im Boden fest gebunden, werden dann kaum mehr von den Pflanzen aufgenommen

Österreich: die Belastung durch den Reaktorunfall in Chernobyl war ungefähr so groß wie am Beginn der 60er-Jahre die Belastung durch den fallout von den Kernwaffenversuchen!!!

Die „Bombenpeaks“ N-14 + n → C-14 + p HWZ (C-14)= 5730 a geht auch mit therm. Neutronen N-14 + p → H-3 + Fragmente HWZ (H-3)=12,3 a En>4,5 MeV

Fukushima Daiichi Nuclear Power Station: Boiling water reactors, started working in 1971 230 km north-east of Tokyo (38*106 inhabitants) On 11 March 2011, 14:46 local time 9.0-magnitude earthquake near Honshu, Japan Tsunami flooded over 500 km2 of land, loss of > 20,000 lives, destroyed property, infrastructure and natural resources Severe damage to the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station – worst civil nuclear desaster since Chernobyl in 1986

Units 1-3 of the NPP in normal operation Units 4-6 maintenance and refuelling (unit 4 completely defuelled) Emergency shut down immediately after seismic activity started Loss of electricity transmission inside and outside Emergency diesel generators automatically started – backup power for the reactor cooling systems and other plant safety systems 15:35 tsunami with ~15 m wave hight – only 6 m seawall, buildings at an elevation of about 10 m Diesel generators were damaged or destroyed

12 March 2011 Reactor pressure vessel failure in the early morning Dose rate 0.1μSv/h → 1 μSv/h within 1 hour evacuation within 10 km → 390 μSv/h within 6 hours 15:36 reactor building of Unit 1 damaged by hydrogen explosion nuclear fuel rods are coated by Zr alloy if T>1000°C Zr reacts with water vapor → Zr-oxide + H2 when leaving the containment reaction with O2 evacuation within 20 km

14 March 2011 11:01 reactor building of Unit 3 damaged by hydrogen explosion 15 March 2011 06:12 reactor building of Unit 4 damaged by hydrogen explosion 09:00 maximum dose rate of about 12 mSv/h near the main gate 11:00 sheltering in place between 20-30 km radius ordered 16 March 2011 Monitoring of food and drinking water started

Electricity blackout → no cooling – long term problem! Although the reactor is out of operation, heat is generated due to radioactive decay of fission products → evaporation of cooling water, breaking open of fuel rods, core melting → hydrogen explosions → large amounts of radionuclides released (~ 3% of total activity) Also no cooling in the spent fuel pools → evaporation of pool water → loss of shielding

Steinhauser et al. (2014) Science of the Total Environment 470-471, 800-817 exclusion zones: dose rates 5-100μSv/h → ext. dose 50-1000 mSv/a (nat. 0.2 μSv/h) (2-5 mSv/a)

Comparison Chernobyl - Fukushima Calc. source term: 5300 PBq (1015) Release of volatile and non-volatile radionuclides (Sr, Pu; T>2700 K) „red forest“ Exclusion zone: 30 km / 2800 km2, later 4300 km2 (116 000 evacuees) Areas with levels >185 kBq/m2: 29 400 m2 134 workers with acute rad. syndrome 31 persons died from explosion and ARS 340-800 PBq ~ 10% of Chernobyl Only volatile radionuclides released: noble gases, iodine, Cs, Te No release of nuclides with very short half lives ↔ no high specific activities 80% of atm. releases → offshore Exclusion zone 20 km / 600 km2 (78 000 + 10 000 evacuees) 1700 m2 Of 2000 workers, 146 received >100 mSv, 2 skin doses of 2-3 Sv 2-12 excess cancers expected

Fukushima´s fortunate coincidences: „slow“ accident Advantageous weather (wind) conditions Nearly no 90Sr and Pu release Thyroids of people full with iodine due to fish diet: thyroid doses only a few mSv, ~1/100 compared with Chernobyl No milk products (90Sr, iodine) Fallout before the beginning of the growth period of rice etc., soil = clay 107 rice bags (30 kg) measured → only 71>100 Bq/kg Much better management – during evacuations – personal monitoring – food monitoring

Whole body counting 2 surveys: Fukushima prefectural government started in June 2011 Hirata Central Hospital (R.S. Hayano, Tokyo University) started in October 2011

Surface deposition: 60-300 kBq/m2 137Cs in densely populated areas (610 000 people) Level of internal radiation exposure of residents from ingestion of contaminated food nearly proportional to deposition density: Chernobyl (first year): 1 kBq/m2 → ~ 20 μSv/a internal dose here also more 134Cs: 1 kBq/m2 → ~ 50 μSv/a 100 kBq/m2 → ~ 5 mSv/a 1 mSv/a ↔ 500 Bq/kg in body

Survey a) >100 000 residents screened, 2 min scan: detection limit 300 Bq/body (~5 Bq/kg) for both 137Cs and 134Cs 35% had detectable levels, but much lower than expected: Nearly all effective doses ≤ 1mSv/a high Cs-conc. (max. 184 Bq/kg): senior residents – diet of mushrooms, wild boar, fresh-water fish 1494 school children: only 54 „Cs-positive“; fall 2012: 0

<1 mSv 106,070 15,383 90,687 1-2 mSv 14 13 1 2-3 mSv 10 >3 mSv 2 Survey a) Whole body counting statistics published by the Fukushima Government on Jan 31, 2013 (Hayano et al. 2013) June-Dec 2011 Jan 2012 after Feb 2012 <1 mSv 106,070 15,383 90,687 1-2 mSv 14 13 1 2-3 mSv 10 >3 mSv 2 total 106,096 15,408 90,688

The distribution of the number of subjects in Fukushima vs the deposition density of 137Cs (Hayano et al. 2013) expected from Chernobyl: 100 kBq/m2 → ~ 5 mSv/a

1) internal exposure level of Fukushima residents is much lower than estimated from the deposition density: < 1 mSv expected: 100 kBq/m2 ↔ 2*(800-900) Bq/kg ↔ 5mSv 2) particularly true for children: no 137Cs found after May 2012 3) high Cs conc. found in a small number of senior residents due to mushrooms, wild boar, fresh-water fish, etc. max. levels 184 Bq/kg 137Cs + 108 Bq/kg 134Cs ↔ 1.06 mSv → 70 kg man: 20,440 Bq (natural: 4,300 Bq 40K + 3,300 Bq 14C)

Summary 1) Circumstances were favourable for Fukushima: slow accident, wind direction, time of the year, soil 2) Good management 3) Internal exposure level much lower than estimated from the deposition density 4) Also very low thyroid doses (diet!) 5) Release of activity to the environment ~ 1/10 of Chernobyl 6) Mean dose to public ~ fallout dose in 1964 7) Much more problematic: psychological effects and posttraumatic stress response