Ozonchemie im Chemie-Klima-Modell ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC) Ole Kirner Institut für Meteorologie und Klimaforschung Vorlesung: Mittlere und hohe Atmosphäre 16.06.2009 Website: http://www-imk.fzk.de/~kirner

Modellbeschreibung

ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC)

Submodels: RAD4ALL – Strahlungsmodul JVAL_GP – Online Photolysemodul (Photolyseraten für über 50 Substanzen) MECCA - Gasphasenchemie. Flexibles Chemieschema Standard-Chemie beinhaltet 104 Gasphasen-Substanzen und 245 Reaktionen. HETCHEM – Kalkulation von heterogene Reaktionsraten an NAT-, Eisteilchen und unterkühlten Schwefelsäure-aerosolen (STS) PSC – Parameterisierung Polare Stratosphärenwolke CLOUD – Wolkenparametrisierung, Wolkenbedeckung, Wolken-Mikrophysik, Regen-/Scheeniederschlag OFFLEM – Emissionen als Randbedingungen Convection – Konvektion im Model ATTILA – Lagrangsche Transportschemata

Ozonchemie in der mittleren Atmosphäre

Ozoneinheiten Mischungsverhältnis (in ppmv) Partialdruck (in hPa) Ozonsäule in DU (1 DU=0.01 mm Höhe der Ozonsäule bei 0°C und 1atm Luftdruck)

Ozonsäule-Messung 1.10.2001

Ozonsäule-Modell 1.10.2001

Ozonsäule-Messung 2001

Ozonsäule-Modell 2001

1.1 Chapman-Zyklus (1930) M ist dabei Stosspartner (Impuls- und Energiegleichgewicht). Absorptionsbande für Sauerstoff in Stratosphäre: 190-242 nm  Herzberg-Kontinuum Absorptionsbanden für Ozon in Stratosphäre 220-310 nm  Hartley-Bande 310-400 nm  Huggins-Bande 400-850 nm  Chapuis-Bande

1.1.2003 log(O(1D) [ppbv]) 1.7.2003 log(O(1D) [ppbv]) 80km 50km 15km 0km 80km 50km 15km 0km 1.1.2003 log(O(1D) [ppbv]) 1.7.2003 log(O(1D) [ppbv]) 80km 50km 15km 0km 80km 50km 15km 0km 1.1.2003 O3 [ppbv] 1.7.2003 O3 [ppbv]

1.2 Katalytischer Reaktionskreislauf X kann ist dabei Hydroxyl- (OH), Chlor- (Cl) oder Bromradikal (Br). Die katalytischen Reaktionskreisläufe finden nur bei Tageslicht statt.

1.3 Ozonabbaureaktionen mit aktivem Stickstoff Ozonzerstörung vor allem im Bereich von 30-50km: Durch Photolyse von Stickstoffdioxid auch Ozonaufbau möglich:

1.7.2003 N2O [ppbv] 1.7.2003 NOx [ppbv] 1.7.2003 NOy [ppbv] 80km 50km 15km 0km 80km 50km 15km 0km 1.7.2003 N2O [ppbv] 1.7.2003 NOx [ppbv] 80km 50km 15km 0km 80km 50km 15km 0km 1.7.2003 NOy [ppbv] 1.7.2003 HNO3 [ppbv]

1.4 Ozonabbaureaktionen mit Wasserstoffradikalen Ozonzerstörung vor allem im Bereich > 40km und < 20km: Bei hohen Mischungsverhältnissen von NOx -> Nullzyklus: Oberhalb von 40 km auch alternativ zu 1.17 bis 1.19:

1.7.2003 H2O [ppmv] 1.7.2003 log(HOx [ppbv]) 80km 50km 15km 0km 80km

1.5 Ozonabbaureaktionen mit aktiven Chlor und Brom Abbau von FCKW-11 Abbau von FCKW-12 Abbau von Halon-1301

Ozon- abbau

42km 15km 30km 42km 15km 30km 72km 50km 15km 32km 72km 50km 15km 32km

42km 15km 30km 42km 15km 30km 72km 50km 15km 32km 72km 50km 15km 32km

1.6 Neutralisierung ozonzerstörende Radikale

Polare Stratosphärenwolken (PSCs) Typ 1a: Salpetersäure-Trihydrat (HNO3(H2O)3(s)) (Nitric Acid Trihydrat  NAT) Typ 1b: Unterkühlte ternäre Lösung (H2O(l), H2SO4(l), HNO3(l)) (Supercooled Ternary Solution  STS) Typ 2: Eisteilchen (H2O(s)) ( Ice) Höhe: 12-28 km Partikel-Radius: 1-15 μm (NAT), 1 μm (STS), 5 μm (Ice) Sedimentation: bis zu 3.0 km/Tag

Bildung von flüssigen STS-Teilchen

Bildung von festen NAT-Teilchen Homogene Nukleation Bildung von NAD aus STS bei Temperaturen 2-3 K unter TNAT. Umwandlung des metastabilen NAD zu NAT Heterogene Nukleation Bildung von NAT auf Eispartikeln, (TICE=188K) welche als Konden- sationskeime dienen TNAT in ca. 20km

50km 32km 15km 9km 50km 32km 15km 9km 50km 32km 15km 9km 50km 32km 15km 9km

1.7 Heterogene chemische Reaktionen Polarer Winter Polarer Frühling

Deydratation Denitrifizierung 50km 32km 15km 9km 50km 32km 15km 9km

50km 32km 15km 72km 50km 32km 15km 0km

Langzeitsimulation von 1978-2050 mit ECHAM5/MESSy1

ECHAM5/MESSy1-Langzeitsimulation inkl. neuer NAT-Parametrisierung Räumliche Auflösung: T31L39 Zeitliche Auflösung: 15 Minuten Simulationsbeginn: 01.01.1978 Simulationsende: 31.12.2050 Chemische Initialisierung: KASIMA-PEP8 Meteorologische Initialisierung: ECMWF Nudging: ungenudgte Simulation Chemie: stratosphärische Chemie Submodels: CLOUD, CONVECT, CVTRANS, DRYDEP, H2O, HETCHEM, JVAL, LNOx, MECCA, OFFLEM, PSC, PTRAC, RAD4ALL, SCAV, SEDI, TNUDGE, TROPOP

Langzeitsimulation 1978 bis 2050 entsprechend Simulation REF 2 WMO 2006 Randbedingungen chemischer Tracer: IPCC-A1B-Szenario [IPCC, 2001]: CO2, N2O, CH4 WMO-Szenario Ab [WMO, 2007]: FCKW-11, FCKW-12* (incl. 1,5*FCKW-113 und 0,5*H-FCKW-22), CCl4, CH3CCl3, CH3Cl, Halon-1301, Halon-1211,CH3Br Aerosole: H2SO4, konstant entsprechend 1999, abgeleitet aus SAGE Solare Variabilität: konstanter mittlerer solarer Fluss QBO: keine Zusätzliches Bry: nein Randbedingungen SST: HADGEM-Simulation des Hadley Centre, basierend auf IPCC-A1B

Die Randbedingungen der Langzeitsimulation

Zukünftige Entwicklung der Treibhausgase nach IPCC

0.1 hPa 1 hPa 10 hPa 100 hPa 0.1 hPa 1 hPa 10 hPa 100 hPa

0.1 hPa 1 hPa 10 hPa 100 hPa

aus WMO [2007]

0.1 hPa 1 hPa 10 hPa 100 hPa 0.1 hPa 1 hPa 10 hPa 100 hPa

Temperaturverteilungen und deren langfristige Änderung von 1980 bis 2050

0.01 hPa 0.1 hPa 1 hPa 10 hPa 100 hPa 1000 hPa

Simulierte Ozonsäulen von 1980 bis 2060 und Vergleich mit WMO-Simulationen

aus WMO [2007]

EMAC EMAC aus WMO [2007]

Minimale Ozonsäulen an der Arktis und Antarktis

aus WMO [2007]

EMAC aus WMO [2007]

aus WMO [2007]

ECHAM5/MESSy1 aus WMO [2007]

Ozonchemie im Chemie-Klima-Modell ECHAM/MESSy Atmospheric Chemistry (EMAC) Ole Kirner Institut für Meteorologie und Klimaforschung Vorlesung: Mittlere und hohe Atmosphäre 16.06.2009 Website: http://www-imk.fzk.de/~kirner