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Endlagerung radioaktiver Abfälle
Tanja Feller AC V Hauptseminar 16. Juli 2013
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Gliederung Radioaktiver Zerfall und Kernspaltung
Anfallender radioaktiver Abfall Endlagerungskonzepte Chemische Prozesse im Endlagersystem
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Zerfallsarten 𝛼-Zerfall: 𝑍 𝐴 𝑋 → 𝑍−2 𝐴−4 𝑌 + 2 4 𝛼 (+𝛾)
A: Nukleonenzahl Z: Protonenzahl N: Neutronenzahl Quelle:
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Quelle: http://commons. wikimedia. org/wiki/File:Isotopentabelle_Segre
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Prozess der Kernspaltung
𝑈 und 𝑃𝑢 zerfallen unter Neutroneneinfang in ein leichtes und ein schweres Spaltprodukt: 𝑈 𝑛 → 𝑈 ∗ → 𝑋 ~90 𝑋 + 𝑌 ~140 𝑌 +𝑧 0 1 𝑛 𝑃𝑢 𝑛 → 𝑃𝑢 ∗ → 𝑋 ~90 𝑋 + 𝑌 ~140 𝑌 +𝑧 0 1 𝑛 Neutronenüberschuss in Spaltprodukten → 𝛽 − -Zerfälle bis zu stabilem Nuklid
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Kernspaltung Quelle:
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Spaltproduktverteilung
Quelle:
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Entstehende Abfälle Häufigste Spaltprodukte:
Größter Teil kurzlebige Isotope wie I-131, 𝑇 =8 𝑑 Mittellebige Isotope wie Cs-137, 𝑇 =30.17 𝑎 Langlebige Isotope wie I-129, 𝑇 =1.57∙ 𝑎 Aktivierungsprodukte aus Reaktor oder Umgebung, z.B 𝐶𝑜 𝑛 → 𝐶𝑜 , 𝑇 =5.27 𝑎 Cs nach dem Zerfall von Iod und allen anderen kurzlebigen Elementen das dominierende Element
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Entstehende Abfälle Erbrütete Kernbrennstoffe
𝑈 𝑛 → 𝑈 → 𝑃𝑢 +2 𝑒 − Nichtverbrauchter Brennstoff 𝑈 breite Mischung verschiedenster Isotope
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Klassifizierung Klassifikationssystem der IAEA (International Atomic Energy Agency) Low and Intermediate Level Waste (LILW) High Level Waste (HLW) Short-lived Waste Long-lived Waste 𝑇 ≫30 Jahre Abfälle mit einer spezifischen Wärmeleistung >2 𝑘𝑊/ 𝑚 3 aufgrund des radioaktiven Zerfalls 𝑇 <30 Jahre 𝑇 >30 Jahre Spezifische Aktivität der 𝛼-Strahler <400 𝐵𝑞/𝑔 (im gesamten Endlager) Spezifische Aktivität der 𝛼-Strahler >400 𝐵𝑞/𝑔 (im gesamten Endlager) Keine Wärmeproduktion Quelle:
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Wiederaufarbeitung PUREX-Prozess (Plutonium and Uranium Recovery by Extraction) Großtechnische Anlagen in La Hague (F) und Sellafield (GB) Quelle:
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Abfallverarbeitung Abfall wird neutralisiert
Eindampfung in Borosilikatglasschmelze Umwandlung der Metallnitrate in Oxide Auflösen in Glasschmelze CASTOR-Behälter Quelle:
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Endlagerkonzepte Endlagerung an der Erdoberfläche
Meist nur für schwach- und mittelaktive Abfälle vorgesehen Endlagerung in mehreren hundert Metern Tiefe Wartungs- und nachsorgefreies System Örtliche Geologie ist entscheidend Wirtsgestein-Eigenschaften Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag
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Eigenschaften möglicher Wirtsgesteine
Salzgestein Ton/Tonstein Kristallingestein (z.B. Granit) Temperaturleitfähigkeit + − ∘ Wasserundurchlässigkeit Elastizität - Hohlraumstabilität Lösungsresistenz Sorptionsverhalten Festigkeit Quelle:
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Radiolyse Spaltung von Wasser und Grundwasserinhaltsstoffen durch ionisierende Strahlung Oxidation von U(IV) zu U(VI) durch Radiolyseprodukte reduzierend oxidierend 𝐻 2 /𝐻∙ 𝑯 𝟐 𝑶 𝟐 /∙𝑶𝑯 Der entstehende Wasserstoff ist sehr reaktionsträge, deswegen überwiegen die oxidierenden Spezies Nach Korrosion der Hülle (Zirkoniumlegierung) oxidieren die Radiolyseprodukte das vierwertige Uran in 𝑈 𝑂 2 zum besser löslichen sechswertigen Uran Natürliche Grenze: Löslichkeit in Wasser Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag
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Radiolyse Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag
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Sorption Radionuklidsorption an Mineralbestandteile
Bindung von Radionukliden durch Elektrostatische Anziehung Komplexierung durch Hydroxy-Gruppen Einbau in Gitter- oder Zwischengitterplätze Oberflächenausfällung Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag
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Komplexbildung Kann die Mobilität erhöhen Natürliche Liganden: 𝐶𝑂 3 2−
𝑂𝐻 − Organische Liganden wie Humin- und Fulvinsäuren Dekontaminationsmittel aus Kernanlagen: EDTA Citrat Oxalat Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag
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Zusammenfassung Chemische Prozesse (fast) nur bei Wassereintritt relevant Endlagersicherheit hängt ab vom radiochemischen geochemischen biochemischen Milieu Kein „perfektes“ Endlager möglich Moderne experimentelle und theoretische Methoden zur Analyse des Verhaltens von radioaktivem Abfall
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