Universität Bielefeld SFB 613 S. Cunovic 1, W. Pfeiffer 1, und A. Godt 2 1 Molekül- und Oberflächenphysik, Fakultät für Physik, Universität Bielefeld 2.

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1 Universität Bielefeld SFB 613 S. Cunovic 1, W. Pfeiffer 1, und A. Godt 2 1 Molekül- und Oberflächenphysik, Fakultät für Physik, Universität Bielefeld 2 Organische Chemie, Fakultät für Chemie, Universität Bielefeld Photostromspektroskopie in Einzelmolekülkontakten D10 Publikationen [1]S. Dantscher, C. Schramm, S. Schramm, W. Pfeiffer, J. U. Würfel, M. Elbing, M. Mayor, H. B. Weber, "Photocurrents in nanoscale tunnel junctions and single-molecule contacts", Phys. Rev. B in revision (2008). [2]D. Diesing, M. Merschdorf, A. Thon, and W. Pfeiffer, "Identification of multiphoton induced photocurrents in metal-insulator-metal junctions", Appl. Phys. B 78, 443 (2004). [3]A. Thon, M. Merschdorf, W. Pfeiffer, T. Klamroth, P. Saalfrank, and D. Diesing, "Photon-assisted tunneling versus tunneling of excited electrons in metal-insulator-metal junctions", Appl. Phys. A 78, 189 (2004). Resultate Vorarbeiten wurden in Kooperation mit H.B. Weber und M. Mayor unter der Verwendung der Bruchkontaktmethode durchgeführt. Diese erlaubt die Präparation stabiler Einzelmolekülkontakte, die dann mit ultrakurzen Lichtimpulsen beleuchtet wurden. Messung mittels Lock-In Verstärker lieferte den Nachweis von Photoströmen. IVC Ti:Sa laser AOM/ chopper DC current laser induced signal 800nm max. 12mW ca. 1x10 9 W/cm 2 400nm max. 1mW ca. 1x10 8 W/cm 2 bias U LIA biphenyl symmetric molecule diphenyl-anthracene symmetric molecule chromophore absorption at about 400 nm di(phenylethynyl)biphenyl asymmetric molecule Unterschiedliche molekulare Kontakte wurden untersucht 10 pA netto Photostrom durch ein einzelnes Biphenyl-Molekül Im Vergleich zu Tunnelkontakten sind molekulare Kontakte sehr stabil. Der Photostrom macht sich durch eine Verschiebung des laserinduzierten Signals bezüglich der Kennlinie bemerkbar. Nichttriviale Wellenlängen- abhängigkeit des molekularen Photostroms für Anthracen-basierte Brückenmoleküle Optimierung der Ankergruppen OPPE basierte molekulare Drähte Ziele Aufklärung des Ladungsträgertransports in Oligo-PPE-Molekülkontakten Akzeptorassistierter Photostrom Kohärente Steuerung des Ladungstransfers in Metall - molekularer Tunnelkontakt - Metall- Kontakten Arbeitsplan Herstellung von Molekülkontakten, die optische Anregung ermöglichen. "STM"-artige Kontakte "Nanoprobe"-basierte aktiv stabilisierte Kontakte Nanopartikel-Dimer-Kontakte Synthese von OligoPPE mit unterschiedlichen Längen und Ankergruppen. Synthese von Brückenmolekülen mit Akzeptoreinheit Synthese eines molekularen Tunnelkontaktes Kohärente Kontrolle des Ladungstransfers Beantragte Stellen: 2 Jahre PostDoc-Stelle: S. Cunovic (Physik) (danach Doktorandenstelle über GA) 4 Jahre Doktorandenstelle: S. Karacor (Chemie) Aufbau des Labors zur Photostromspektroskopie an Einzelmolekülkontakten 80 MHz seit 2/2008 Messungen an makroskopischen Tunnelkontakten 3µm Auflösung im Rastermodus Tunnelstrom- "Maps" von Tunnelkontakten auf Glas (TP K3) Zweiphotonen- induzierte Tunnelströme Grenzflächen- Photospannungs- signale an Tunnelkontakten auf Si-Substraten Konjugationsunterbrecher Pulsformer Setup Kryostat und Objektiv (TP K3)

2 Universität Bielefeld SFB 613, D10 Vernetzung im SFB Akzeptorassistierte unidirektionale Photoleitung Längenabhängigkeit der Photostromleitung Synthese und Demonstration von molekularen Tunnelkontakten Reproduzierbarkeit der Kontakte abhängig von Ankergruppe: Anilin- und Pyridin-Einheit besonders gut geeignet, schmale Leitwert-Verteilung (B. Xu and N. J. Tao, Science 301, 1221, 2003) Symmetriebrechung im Kontakt erzeugt Vorzugsrichtung für den Ladungstransport der angeregten Elektronen unidirektionaler Photostrom Variation des Leitwertes Aufschluss über den Ladungsträger- Transportmechanismus D4 (fs-ESCA, as-Streaking): Untersuchung elektronischer Prozesse in Molekülen K3 (Einzelmoleküldetektion): Methodische Zusammenarbeit bei Präparation und Charakterisierung von Nanopartikeln K6 (Photochemische Reaktionen): Untersuchung photoinduzierter Prozesse Z2 (Elektronenmikroskopie): Charakterisierung und Herstellung der Einzelmolekülkontakte unter Zuhilfenahme der Elektronenmikroskopie Steuerung des Ladungsträgertransports durch geformte Lichtimpulse und durch Variation der "Carrier Envelope"-Phase ultrakurzer Lichtimpulse. Wechselwirkung der Ladungsträger mit dem Lichtfeld kann Ladungstransfer fördern oder unterbinden ("Driven Tunneling") (F. Grossmann, et al., Journal of Statistical Physics 70, 229, 1993 ). Oligo(para-phenylenethinylen) (OligoPPE) mit unterschiedlichen Kettenlängen und Ankergruppen n n n n Bereits synthetisiertes OligoPPE e - -Akzeptoren OPent Hex Asymmetrie durch unterschiedliche Seitenketten und Kohärente Kontrolle des Ladungstransfers erfordert kohärente Transportpfade steife "Unterbrecher"-Einheiten tiefe Temperaturen (Tieftemperaturkryostat) Spiroketale (steif) Bicyclo[2.2.2]octan-Einheit (steif) Konjugationsunterbrecher Ethylen-Einheit (flexibel) A