Endlagerung radioaktiver Abfälle Tanja Feller AC V Hauptseminar 16. Juli 2013

Gliederung Radioaktiver Zerfall und Kernspaltung Anfallender radioaktiver Abfall Endlagerungskonzepte Chemische Prozesse im Endlagersystem

Zerfallsarten 𝛼-Zerfall: 𝑍 𝐴 𝑋 → 𝑍−2 𝐴−4 𝑌 + 2 4 𝛼 (+𝛾) A: Nukleonenzahl Z: Protonenzahl N: Neutronenzahl Quelle: http://commons.wikimedia.org/wiki/File:Radioaktive_Zerfallsarten_in_der_Nuklidkarte.svg

Quelle: http://commons. wikimedia. org/wiki/File:Isotopentabelle_Segre

Prozess der Kernspaltung 92 235 𝑈 und 94 239 𝑃𝑢 zerfallen unter Neutroneneinfang in ein leichtes und ein schweres Spaltprodukt: 92 235 𝑈 + 0 1 𝑛 → 92 236 𝑈 ∗ → 𝑋 ~90 𝑋 + 𝑌 ~140 𝑌 +𝑧 0 1 𝑛 94 239 𝑃𝑢 + 0 1 𝑛 → 94 240 𝑃𝑢 ∗ → 𝑋 ~90 𝑋 + 𝑌 ~140 𝑌 +𝑧 0 1 𝑛 Neutronenüberschuss in Spaltprodukten → 𝛽 − -Zerfälle bis zu stabilem Nuklid

Kernspaltung Quelle: http://commons.wikimedia.org/wiki/File:Kernspaltung.svg

Spaltproduktverteilung Quelle: http://commons.wikimedia.org/wiki/File:Fission_product-en.svg

Entstehende Abfälle Häufigste Spaltprodukte: Größter Teil kurzlebige Isotope wie I-131, 𝑇 1 2 =8 𝑑 Mittellebige Isotope wie Cs-137, 𝑇 1 2 =30.17 𝑎 Langlebige Isotope wie I-129, 𝑇 1 2 =1.57∙ 10 7 𝑎 Aktivierungsprodukte aus Reaktor oder Umgebung, z.B. 27 59 𝐶𝑜 + 0 1 𝑛 → 27 60 𝐶𝑜 , 𝑇 1 2 =5.27 𝑎 Cs nach dem Zerfall von Iod und allen anderen kurzlebigen Elementen das dominierende Element

Entstehende Abfälle Erbrütete Kernbrennstoffe 92 238 𝑈 + 0 1 𝑛 → 92 239 𝑈 → 94 239 𝑃𝑢 +2 𝑒 − Nichtverbrauchter Brennstoff 92 235 𝑈 breite Mischung verschiedenster Isotope

Klassifizierung Klassifikationssystem der IAEA (International Atomic Energy Agency) Low and Intermediate Level Waste (LILW) High Level Waste (HLW) Short-lived Waste Long-lived Waste 𝑇 1 2 ≫30 Jahre Abfälle mit einer spezifischen Wärmeleistung >2 𝑘𝑊/ 𝑚 3 aufgrund des radioaktiven Zerfalls 𝑇 1 2 <30 Jahre 𝑇 1 2 >30 Jahre Spezifische Aktivität der 𝛼-Strahler <400 𝐵𝑞/𝑔 (im gesamten Endlager) Spezifische Aktivität der 𝛼-Strahler >400 𝐵𝑞/𝑔 (im gesamten Endlager) Keine Wärmeproduktion Quelle: http://www.grs.de/sites/default/files/pdf/GRS-203_0.pdf

Wiederaufarbeitung PUREX-Prozess (Plutonium and Uranium Recovery by Extraction) Großtechnische Anlagen in La Hague (F) und Sellafield (GB) Quelle: http://www.kernfragen.de/kernfragen/lexikon/p/purex-verfahren.php

Abfallverarbeitung Abfall wird neutralisiert Eindampfung in Borosilikatglasschmelze Umwandlung der Metallnitrate in Oxide  Auflösen in Glasschmelze  CASTOR-Behälter Quelle: http://www.kernfragen.de/kernfragen/gesellschaft/07-Radioaktive-Abf-lle-was-machen-wir-damit/7-3-Hei-e-Fracht-die-Castor-Transporte.php#id2560359

Endlagerkonzepte Endlagerung an der Erdoberfläche Meist nur für schwach- und mittelaktive Abfälle vorgesehen Endlagerung in mehreren hundert Metern Tiefe Wartungs- und nachsorgefreies System Örtliche Geologie ist entscheidend  Wirtsgestein-Eigenschaften Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag

Eigenschaften möglicher Wirtsgesteine Salzgestein Ton/Tonstein Kristallingestein (z.B. Granit) Temperaturleitfähigkeit + − ∘ Wasserundurchlässigkeit Elastizität - Hohlraumstabilität Lösungsresistenz Sorptionsverhalten Festigkeit Quelle: http://www.bfs.de/de/endlager/standortfindung/wirtsgesteine.html

Radiolyse Spaltung von Wasser und Grundwasserinhaltsstoffen durch ionisierende Strahlung Oxidation von U(IV) zu U(VI) durch Radiolyseprodukte reduzierend oxidierend 𝐻 2 /𝐻∙ 𝑯 𝟐 𝑶 𝟐 /∙𝑶𝑯 Der entstehende Wasserstoff ist sehr reaktionsträge, deswegen überwiegen die oxidierenden Spezies Nach Korrosion der Hülle (Zirkoniumlegierung) oxidieren die Radiolyseprodukte das vierwertige Uran in 𝑈 𝑂 2 zum besser löslichen sechswertigen Uran Natürliche Grenze: Löslichkeit in Wasser Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag

Radiolyse Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag

Sorption Radionuklidsorption an Mineralbestandteile Bindung von Radionukliden durch Elektrostatische Anziehung Komplexierung durch Hydroxy-Gruppen Einbau in Gitter- oder Zwischengitterplätze Oberflächenausfällung Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag

Komplexbildung Kann die Mobilität erhöhen Natürliche Liganden: 𝐶𝑂 3 2− 𝑂𝐻 − Organische Liganden wie Humin- und Fulvinsäuren Dekontaminationsmittel aus Kernanlagen: EDTA Citrat Oxalat Quelle: Endlagerung radioaktiver Abfälle, K. Röhlig, H. Geckeis, K. Mengel, Chem. Unserer Zeit, 2012, Wiley-VHC Verlag

Zusammenfassung Chemische Prozesse (fast) nur bei Wassereintritt relevant Endlagersicherheit hängt ab vom radiochemischen geochemischen biochemischen Milieu Kein „perfektes“ Endlager möglich Moderne experimentelle und theoretische Methoden zur Analyse des Verhaltens von radioaktivem Abfall