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Quantifizierung der tiefenspezifischen, mikrobiell mediierten Denitrifizierungsrate im Zugersee-Südbecken aufgrund der N-Isotopensignale im NO 3 – und.

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Präsentation zum Thema: "Quantifizierung der tiefenspezifischen, mikrobiell mediierten Denitrifizierungsrate im Zugersee-Südbecken aufgrund der N-Isotopensignale im NO 3 – und."—  Präsentation transkript:

1 Quantifizierung der tiefenspezifischen, mikrobiell mediierten Denitrifizierungsrate im Zugersee-Südbecken aufgrund der N-Isotopensignale im NO 3 – und N 2 Fragestellung: Verursacht bakteriell katalysierte Denitrifikation im Sediment eine Ver- schiebung des Nitratisotopensignals im freien Wasserkörper? 2 Modelle der Denitrifikation im Sediment: A)Vollständigen Elimination des ins Sediment diffundierten Nitrats ( Sediment als perfekte Nitratsenke, keine Isotopenfraktionierung) B)Sedimentäre Denitrifikation führt genauso wie die pelagiale zu einer Fraktionierung des Nitratreservoirs ( Isotopenfraktionierung auch im Sediment) Kann die Nitratisotopenzusammensetzung im freien Wasserkörper zur Quantifizierung des reduktiv umgesetzten Nitrats verwendet werden? Kann die Isotopenverschiebung im gelösten molekularen Stickstoff zur Berechnung der durch denitrifizierende Mikroorganismen gezehrten Nitratfracht dienen? Kann die Isotopenverschiebung im gelösten molekularen Stickstoff zur Berechnung der durch denitrifizierende Mikroorganismen gezehrten Nitratfracht dienen? Quantifizierung der tiefenspezifischen, mikrobiell mediierten Denitrifizierungsrate im Zugersee-Südbecken aufgrund der N-Isotopensignale im NO 3 – und N 2 Fragestellung: Verursacht bakteriell katalysierte Denitrifikation im Sediment eine Ver- schiebung des Nitratisotopensignals im freien Wasserkörper? 2 Modelle der Denitrifikation im Sediment: A)Vollständigen Elimination des ins Sediment diffundierten Nitrats ( Sediment als perfekte Nitratsenke, keine Isotopenfraktionierung) B)Sedimentäre Denitrifikation führt genauso wie die pelagiale zu einer Fraktionierung des Nitratreservoirs ( Isotopenfraktionierung auch im Sediment) Kann die Nitratisotopenzusammensetzung im freien Wasserkörper zur Quantifizierung des reduktiv umgesetzten Nitrats verwendet werden?

2 Der Stickstoffkreislauf

3 Charakteristika: Der Zugersee Maximale Tiefe 198m Ein- und Ausfluss im Nord- Becken nahe bei einander Das Süd-Becken ist wind- geschützt durch Rigi und Gnipen Herabgesetzte vertikale turbulente Diffusion Mittlere Aufenthaltszeit von ~14 Jahren Mittleres Wasseralter von ~ 5 Jahren am tiefsten Punkt Salinitätsgeschichtet Inverse Temperaturschichtung

4 Tiefenspezifische Redox-Sequenz im Zugersee-Südbecken [O 2 ] < 120 M [O 2 ] < 10 M (Meromixis)

5 Einfluss der enzymatisch katalysierten Denitrifikation auf die N-Isotopenzusammensetzung im Produkt und im Edukt Transmembrane Diffusion: Enzymkomplexierung: Enzymreaktion: Isotopenfraktionierung

6 Methodik: Aufbereitung der Wasserproben Für die 15 N-NO 3 – –Messungen: 1.Abfiltrieren der Biomasse 2.Aufkonzentrieren des Nitrats auf einem Ionentauscher 3.Eluieren des am Ionentauscher komplexierten Nitrats mit konzentrierter Salzsäure 4.Neutralisieren der Salpetersäure mit Silberoxid 5.Abfiltrieren des Silberchlorids und Einfüllen der Silbernitratlösung in ein lichtundurchlässiges Fläschchen 6.Gefriertrocknen des Silbernitrats Für die 15 N-N 2 –Messungen: 1.Entnehmen der Wasserprobe aus dem unteren Bereich der Glasflasche 2.Injizieren der Probe in ein mit Helium gefülltes Hermetik-Röhrchen 3.Einstellen des Phasengleichgewichts bei Raumtemperatur.

7 Systemanalyse: Nitratfluxe F NO 3 - : F NO 3 - (z=100m) = -0.30mmolm -2 d -1 F NO 3 - (z=140m) = -1.29mmolm -2 d -1 F NO 3 - (z=180m) = -2.00mmolm -2 d -1 Denitrifikationsrate R NO 3 - : R NO 3 - (z=160m) = -0.04mmolm -3 d -1 Denitrifikationskonstante k Den. : k Den. (z=160m) = -1.7E-03d -1 Transfergeschwindigkeit v Transf. : v Transf. (z=160m) = 7.8E-07ms -1 Dicke der Diffusiven Schicht x: x (z=160m) = 1.5mm Ausschliesslich pelagiale Denitrifikation Jährliche Nitratelimination: E NO 3 - = 197ta -1 NO 3 - -Konzentration [ M] Tiefe [m] NO 3 – –Messungen 1993

8 15 N-NO 3 - [] Tiefe [m] 15 N-NO 3 – –Messungen 15 N-NO 3 – –Messungen Tiefe [m] 15 N-NO 3 - [] y = x R 2 = y = x R 2 = N-NO 3 – (0-190m) = 6.52 = N-NO 3 – (60-190m) = 4.34 = Dezember Juni 15 N-NO 3 – = 31 ~ 15 N-NO 3 – = 3 ~

9 15 N-N 2 [] Tiefe [m] 15 N-N 2 –Messungen 15 N-N 2 –Messungen Tiefe [m] 15 N-N 2 [] y = x R 2 = y = x R 2 = Februar Juni 15 N-N 2 (60-190m) = 1.0 = N-NO 3 – (60-190m) = 4.34 = N-N 2 = 4 ~ 15 N-N 2 = 13 ~

10 Entspricht der Reduktion der Nitratkonzentration von 30 M in 160m Tiefe auf 19 M in 190m Tiefe. Schlussfolgerungen Nitrat: Fortlaufend linearer Verlauf der tiefenspezifischen Isotopensignale auch in der anoxischen Zone: Sedimentäre Denitrifikation hat keinerlei Einfluss auf die Isotopenfraktionierung des Nitrats im freien Wasserkörper (Sediment perfekte Senke, Denitrifikation und Nitrifikation heben sich auf). Die tiefenspezifische Isotopenzusammensetzung über die gesamte Wassersäule wird primär durch vertikale Transportprozesse verursacht. Die pelagiale Denitrifikation in den anoxischen Tiefenzonen des Zugersee-Südbeckens ist einzige Quelle von 15 N-angereichertem Nitrat (Denitrifikation im Sediment aufgrund des Salinitätgradients in den tiefsten Bereichen des Zugersee-Südbeckens deaktiviert). Berechnete Fraktion nicht reagierten Nitrats: = 60% Stickstoff: In der N 2 -Isotopenzusammensetzung ist ein Trend klar erkennbaren. Quantitative Aussage über die Anteile der Konkurrenzreaktionen Denitrifikation und Nitrat- Ammonifikation ist möglich. Berechnete theoretische Isotopenzusammensetzung 29 N 2 : = Entspricht dem 29 N 2 -Wert in 190m Tiefe.


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