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Physikalische Chemie für Fortgeschrittene - Laser in der Chemie - (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis knut.asmis@uni-leipzig.de http://www.fhi-berlin.mpg.de/~asmis/teaching.htm.

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1 Physikalische Chemie für Fortgeschrittene - Laser in der Chemie - (SS 2013) PD Dr. Knut Asmis Literatur: Physikalische Chemie, Atkins, Oxford, 2010 Atmospheric Chemistry and Physics, Seinfeld and Pandis, Wiley, 2006 Molecular Reaction Dynamics, Levine, Cambridge University Press, 2009 J.S. Baskin and A.H. Zewail, Journal of Chemical Education, Vol.78 p. 737 (2001). A.H. Zewail, Journal of Physical Chemistry A Vol. 104 p (2000).

2 Übersicht 4.6.2013 Molekulare Reaktionsdynamik
- Kinetik vs. Dynamik  1D, 2D und 3D-Potentialenergiediagramme Infrarot-Chemilumineszenz (Polanyi, 1972) Hammond-Prinzip und Polanyi-Regeln - Messung interner Energieverteilung mittels LIF (Zare, 1973) - Modenselektivität in chemischen Reaktionen (Crim, 1991)

3 Übersicht 11.6.2013 Molekulare Reaktionsdynamik
Winkelaufgelöste Messungen (Davis, 2000) Intramolekulare Schwingungsenergieumverteilung (IVR) O3-Defizit Problem (Wodtke, 1993) „Femtochemie“ Zeitskalen chemischer, physikalischer und biologischer Prozesse Erzeugung ultrakurzer Lichtpulse / Pump-Probe Aufbau ICN Photodissoziation: Wie schnell bricht eine Bindung? Tautomerisierung von Basenpaaren: Protonentransfer-Mechanismus? Retinal: Geschwindigkeit der cis/trans-Isomerisierung?

4 Reaktionsrate (D-Atom Bildung)
OH + D2  DOH + D schnelle D-Atome  Eint (HOD) klein Rückwärts-streuung Vorwärts- streuung langsame D-Atome  Eint (HOD) groß Reaktionsrate (D-Atom Bildung) als Funktion der internen Energie und des Streuwinkels der Reaktionsprodukte

5 Intramolekulare Schwingungsenergieumverteilung
Zewail a |a> b interne Energie des Moleküls |b> a b SF6 |a> Zustandsdichte (Zustände/cm-1) D2O

6 Anthracen: S1S0 Fluoreszenz
Anregung S0  S cm-1 DE Anregung S0  S cm-1 Fluoreszenzintensität als Funktion der Zeit nach der Anregung Zustandsdichte (Zustände/cm-1) Anthracen interne Energie (Schwinung)

7 Die Atmosphäre Ozon (O3)
- charakteristischer Geruch, starkes Oxidationsmittel - UVA Schutz (in der Stratosphäre, Abnahme seid Industrialisierung) - Reizung der Atemwege (in der Troposphäre, Zunahme seit Indutrialisierung)

8 O2 und O3 Absorption O2 Absorption: <200 nm O3 O2
starke O3 Absorption: nm

9 Ozon-Defizit-Problem
O2 + O2(v>25)  O3+ O O3 + hn(226 nm)  O2 (v=?) + O DG<0  Schwingungsquantenzahl v exergonische Reaktion früher Übergangszustand schwingungsangeregte Produkte O2 + O2  O3 + O DG>0 endergonische Reaktion später Übergangszustand Schwingungsanregung der Edukte ermöglicht (beschleunigt) die Reaktion

10 Zeitskalen

11 zeitaufgelöste Messungen
Stroboskop (Dt = 40 ms) Chronophotographie (1884, Dt = 50 ms) Femtosekunden Pump-Probe Experiment (Dt ~10-15 s = 10 fs )

12 Femtosekunden-Laserpuls-Erzeugung

13 Femtochemie: Photodissoziation von ICN

14 Femtochemie: Tautomerisierung

15 Femtochemie: Rhodopsin


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